厦门大学Nat. Commun.：原位表征热解条件下Fe/N/C ORR催化剂的演化过程

催化计 · 公众号 · · 2024-07-26 20:56

正文

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Fe/N/C 体系是具有前景的价格便宜和可靠高效 ORR 电催化剂，但是人们对于热解过程中，起始材料转化为 Fe-N- 掺杂的碳材料的过程相关表征比较少。

有鉴于此， 厦门大学廖洪钢教授、姜艳霞教授等 通过大量原位诊断技术（ in-situ diagnostic techniques ）研究 Fe 物种的变化情况，并且揭示 Fe-N ₄ 位点的形成过程。

本文要点

要点1. 通过原位加热显微镜表征发现首先形成 FeO _x 纳米粒子，随后 FeO _x 纳米粒子在碳材料内部移动，当 FeO _x 完全还原后移动停止。纳米粒子的移动和分解导致碳层发生结构重构。

要点2. 实验和理论计算结果显示 FeO _x 的变化与尺寸密切相关，尺寸 <7 nm 的 FeO _x 纳米粒子能够释放 Fe 原子并且生成 Fe-N ₄ 位点，尺寸 >10 nm 的 FeO _x 纳米粒子容易聚集而且阻碍形成 Fe-N ₄ 位点。

这项工作通过成像表征技术研究 Fe/N/C 材料的热解过程，有助于理性设计催化剂。

Yin, S., Yi, H., Liu, M. et al. An in situ exploration of how Fe/N/C oxygen reduction catalysts evolve during synthesis under pyrolytic conditions. Nat Commun 15, 6229 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-50629-x

https://www.nature.com/articles/s41467-024-50629-x

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光催化群-2： 927909706

均相催化与酶催化群-2： 929342001

纳米催化群-1： 256363607

多孔材料群-2： 813094255

理论计算群-2： 863569400

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