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南开 袁忠勇课题组AFM:高活性氢保留能的异质结催化剂促进串联亚硝酸盐还原产氨

催化进展  · 公众号  ·  · 2025-03-25 16:26

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第一作者:Yi Feng

通讯作者: 袁忠勇

通讯单位: 南开大学

研究背景与内容

环境电催化还原 NO 2 - 生成 NH 3 NO 2 RR )为 NO 2 - 污染物迁移和生成有价值的 NH 3 提供了可靠的途径。然而, NO 2 RR 涉及多步电子转移和复杂的中间体,使得实现高 NH 3 选择性成为一个主要挑战。

在这篇文章中,异质结构的 Cu 2 O/NiO 纳米花结合了双活性位点作为高活性和选择性 NO 2 RR 催化剂的优势。

研究要点

要点 1. 本文研究了 Cu 2 O/NiO 异质结构纳米花作为高效耐用的 NO 2 RR 催化剂。结果表明,在 −1.25 A cm −2 的电流密度下, Cu 2 O/NiO NH 3 产率为 128.2 mg h −1 cm −2 ,法拉第效率为 97.1% 。此外,所设计的串联系统被证明适用于其他电化学 NH 3 生成反应,包括 NO 3 还原。

要点 2 . 结合理论计算和现场 FTIR/EPR 光谱分析,揭示了 Cu 2 O NiO 的协同作用,通过串联催化途径促进 Cu 2 O/NiO 异质结构电催化剂的 NO 2 RR 能量学,其中 Cu 2 O 激活 NO 2 - 的初始吸收和脱氧,促进 *NO 的生成,而 Cu 2 O 上生成的 *NO 随后转移到含有丰富活性氢的 NiO 底物上进行 NH 3 转化。

1 a) 合成 Cu 2 O/NiO XRD 图谱。 b) Cu 2 O/NiO SEM c) TEM 图像。模拟 d) 包覆纳米花的 CF 表面、 e) 包覆不规则纳米颗粒的 CF 表面和 f) 光滑 CF 表面的纳米尺度流场分布。流场速度单位为 nm s −1 g) HRTEM 图像, h) SAED 图, i) 合成 Cu 2 O/NiO 对应的元素映射。

3 a) NO 2 RR h 型电解槽中的电化学原理图。 b) NO 2 和不含 NO 2 电解质中 Cu 2 O/NiO LSV 曲线。 c) 不同电位下 Cu 2 O/NiO NH 3 产率和 FEs d) RHE 相比, −0.2 V 下催化剂的 NH 3 产率和 FEs e) Cu 2 O/NiO 长期稳定性试验。 f) 流动池示意图。 g) 流动电池中不同电流密度下的 NH 3 产率和 Cu 2 O/NiO FEs h) Cu 2 O/NiO 催化剂与所报道催化剂的最佳 NH 3 产气性能比较。三角形符号表示 H 池中亚硝酸盐的还原作用,五边形符号表示流动池中亚硝酸盐的还原作用。 i) −0.4 V NO 2 RR 后电解液与以 15 NO 2 14 NO 2 为原料的 RHE 1 H NMR 谱图。

参考文献 Yi Feng, Xianwei Lv, Haoyu Wang. et al. *H Species Regulation of Heterostructured Cu 2 O/NiO Nanoflowers Boosting Tandem Nitrite Reduction for High-Efficiency Ammonia Production. Advanced Functional Materials. (202 5 ).

文献链接:

https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202425687

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