第一作者:Yi Feng
通讯作者:
袁忠勇
通讯单位:
南开大学
环境电催化还原
NO
2
-
生成
NH
3
(
NO
2
RR
)为
NO
2
-
污染物迁移和生成有价值的
NH
3
提供了可靠的途径。然而,
NO
2
RR
涉及多步电子转移和复杂的中间体,使得实现高
NH
3
选择性成为一个主要挑战。
在这篇文章中,异质结构的
Cu
2
O/NiO
纳米花结合了双活性位点作为高活性和选择性
NO
2
RR
催化剂的优势。
要点
1.
本文研究了
Cu
2
O/NiO
异质结构纳米花作为高效耐用的
NO
2
RR
催化剂。结果表明,在
−1.25
A
cm
−2
的电流密度下,
Cu
2
O/NiO
的
NH
3
产率为
128.2 mg h
−1
cm
−2
,法拉第效率为
97.1%
。此外,所设计的串联系统被证明适用于其他电化学
NH
3
生成反应,包括
NO
3
−
还原。
要点
2
.
结合理论计算和现场
FTIR/EPR
光谱分析,揭示了
Cu
2
O
和
NiO
的协同作用,通过串联催化途径促进
Cu
2
O/NiO
异质结构电催化剂的
NO
2
RR
能量学,其中
Cu
2
O
激活
NO
2
-
的初始吸收和脱氧,促进
*NO
的生成,而
Cu
2
O
上生成的
*NO
随后转移到含有丰富活性氢的
NiO
底物上进行
NH
3
转化。
图
1
:
a)
合成
Cu
2
O/NiO
的
XRD
图谱。
b) Cu
2
O/NiO
的
SEM
和
c) TEM
图像。模拟
d)
包覆纳米花的
CF
表面、
e)
包覆不规则纳米颗粒的
CF
表面和
f)
光滑
CF
表面的纳米尺度流场分布。流场速度单位为
nm s
−1
。
g) HRTEM
图像,
h) SAED
图,
i)
合成
Cu
2
O/NiO
对应的元素映射。
图
3
:
a) NO
2
RR
在
h
型电解槽中的电化学原理图。
b)
含
NO
2
−
和不含
NO
2
−
电解质中
Cu
2
O/NiO
的
LSV
曲线。
c)
不同电位下
Cu
2
O/NiO
的
NH
3
产率和
FEs
。
d)
与
RHE
相比,
−0.2 V
下催化剂的
NH
3
产率和
FEs
。
e) Cu
2
O/NiO
长期稳定性试验。
f)
流动池示意图。
g)
流动电池中不同电流密度下的
NH
3
产率和
Cu
2
O/NiO
的
FEs
。
h) Cu
2
O/NiO
催化剂与所报道催化剂的最佳
NH
3
产气性能比较。三角形符号表示
H
池中亚硝酸盐的还原作用,五边形符号表示流动池中亚硝酸盐的还原作用。
i)
在
−0.4 V
下
NO
2
RR
后电解液与以
15
NO
2
−
或
14
NO
2
−
为原料的
RHE
的
1
H NMR
谱图。
参考文献
:
Yi Feng, Xianwei Lv, Haoyu Wang.
et al.
*H Species Regulation of Heterostructured Cu
2
O/NiO Nanoflowers Boosting Tandem Nitrite Reduction for High-Efficiency Ammonia Production.
Advanced Functional Materials.
(202
5
).
文献链接:
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202425687
以上内容,如有误读
和纰漏,敬请指
正
-
-
汪国雄Advanced Materials:富羟基KIr4O8纳米线促进质子交换膜水电解槽析氧反应!
-
施剑林/陈立松等最新EES:PtAu 合金化调节羟基和底物吸附用于甘油电氧化生成 C3 产物
-
Nat Commun:甲醇合成催化中CuZn表面气敏结构的可视化
-
复旦大学郭佳JACS:具有增强光电性能的手性共价有机骨架膜!
-
陈经广Angew:通过与乙烷反应将二氧化碳转化为碳纳米管!
-
郑耿锋/韩庆/钱林平JACS:电子离域赋能——Cu═N催化提升乙醇产量!
-
何冠杰/杨学林/秦家千Angew:高可逆锌阳极钨酸锌界面层的原位超快构建!
-
支春义/杨涛/郭瑛最新Angew:高熵合金助力硝酸盐还原制氨!
-
如需转载或合作,请联系我们
1.由于微信修改了推送规则,请大家将催化进展填加为
星标
,或每次看完后点击页面下端的“
在看
”,这样可以第一时间收到我们每日的推文!
2.催化进展现有
综合群、电催化交流群、同步辐射交流群、文献交流互助群、各研究领域群等近20余个
,欢迎大家加小编微信,我们会尽快拉您进入对应的群。