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【催化】强金属-载体相互作用诱导的原子分散钌在电化学甲烷重整中的应用

X-MOL资讯 · 公众号 · · 2024-12-01 08:09

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固体氧化物电解池 （Solid Oxide Electrolysis Cell, SOEC）因其高温条件下将C O ₂ 直接转化为CO或合成气而备受关注。这一技术不仅为清洁能源存储提供了路径，还在减缓碳排放方面发挥了重要作用。然而，SOEC在C O ₂ 电解过程中能耗较高，主要受限于阳极的析氧反应（Oxygen Evolution Reaction, OER）。

为了克服这一瓶颈， 中国科学院大连化学物理研究所包信和 院士、 汪国雄 研究员和 宋月锋 副研究员团队与美国 佐治亚理工学院刘美林 教授合作，提出了一种全新的 甲烷辅助型SOEC（C H ₄ -assisted SOEC）策略，利用甲烷电化学氧化代替传统OER，显著降低了阳极的开路电压（OCV）和极化阻抗，同时将甲烷转化为高附加值的合成气（CO和 H ₂ ）。同时该研究通过强金属-载体相互作用（Strong Metal-Support Interaction, SMSI），开发出一种高性能原子分散Ru催化剂 ，有效解决了传统钌基催化剂在成本、活性和稳定性上的局限。研究成果近日发表在 Journal of the American Chemical Society 上。

图1. 单分散Ru物种的原子结构与配位环境研究。

本文研究亮点在于：（1） 节能与性能提升并举 ：通过引入POM反应，研究团队将C O ₂ 电解的能耗从传统SOEC的3.12 kWh m ^-3 大幅降低至0.11 kWh m ^-3 ，仅为传统能耗的1/28。同时，该策略显著降低了阳极极化阻抗，提高了整体反应效率。（2） 原子分散钌催化剂的开发 ：研究团队创新性地利用强金属-载体相互作用（SMSI），成功将钌原子分散于 La _0.6 Sr _0.4 Co _0.2 Fe _0.8 O _3−δ （LSCF）与 Ce _0.8 Sm _0.2 O _2−δ （SDC）复合载体的阳极表面。通过高温煅烧（900 °C），钌单原子催化剂在保持高催化活性的同时展现了优异的抗积炭性能。（3） POM性能优异 ：该催化剂在600 °C条件下，CO选择性高达98.5%（25 mA c m ^-2 电流密度），并在204 mA c m ^-2 下仍保持62.8%。此外，50小时稳定性测试中未观察到积炭现象，表现出良好的长期稳定性。（4） 反应机理的深度解析 ：通过密度泛函理论计算和原位光谱实验，研究揭示了钌单原子催化位点的独特作用。钌原子通过与载体表面氧协同作用，降低了C-H键断裂的活化能，同时生成关键中间体O-C H ₃ ，显著提高了POM反应活性并抑制了积炭形成。

图2. 电化学性能测试。

综上，本研究展示了一种新型高效SOEC阳极设计方案，为解决C O ₂ 电解高能耗问题提供了切实可行的技术途径。通过开发具有高活性和稳定性的原子分散钌催化剂，显著提升了POM反应的效率和SOEC的整体性能。这一研究方向不仅有助于推动SOEC技术在碳中和领域的实际应用，还为原子分散催化剂的设计和合成提供了宝贵的科学依据。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：

Atomically Dispersed Ru Species Induced by Strong Metal–Support Interaction for Electrochemical Methane Reforming

Yuefeng Song*, Tianfu Liu, Weicheng Feng, Rongtan Li, Yige Guo, Mingrun Li, Luozhen Jiang, Hiroaki Matsumoto, Chaobin Zeng, Xiaomin Zhang, Geng Zou, Qingxue Liu, Houfu Lv, Jingcheng Yu, Meilin Liu*, Guoxiong Wang*, Xinhe Bao

J. Am. Chem. Soc ., 2024 , 146 , 31825–31835, DOI: 10.1021/jacs.4c10729

【催化】强金属-载体相互作用诱导的原子分散钌在电化学甲烷重整中的应用

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