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郑州大学张亚涛、朱军勇AFM:基于温度诱导分子变形的光热配位聚合物用于高效界面蒸发和催化

高分子科学前沿  · 公众号  · 化学  · 2025-02-26 07:52

正文

世界卫生组织(WHO)估计,由于人口增长和经济快速发展,全世界有21亿人无法获得安全用水。这场全球水资源短缺危机需要创新技术来利用非常规水源,如海水淡化和废水处理太阳能驱动的界面水蒸发,能够将太阳能产生的热量定位到蒸发表面进行有效的水蒸发,已经成为一种环境可持续和有前途的清洁水生产技术。 尽管太阳能驱动的界面水蒸发过程取得了实质性进展,但在净化含有挥发性有机化合物(VOCs)的废水方面仍然存在挑战 。在太阳能驱动的水净化过程中,苯酚等挥发性有机化合物可以与水同时蒸发,导致它们在冷凝液中积累,并可能造成二次污染。这种限制强调了单一功能蒸发器处理复杂废水的不足之处。

近日, 郑州大学的 张亚涛教授 朱军勇副教授 与其合作者 ,创新性地介绍了一种 由配位聚合物(cobalt-1,5-diamino-4,8-dihydroxyanthraquinone,Co-DDA)与木材组成的创新型催化蒸发器 。这种多功能的Co-DDA具有导电和催化特性,在一个集成的平台内促进光热蒸发和光热催化。所合成的蒸发器在单次光照下的蒸发速率为3.23 kg m −2 h −1 ,能源效率为89.0%。值得注意的是,局部热诱导的Co-DDA聚合物的分子变形有助于降低过硫酸盐吸附的能垒,这得到了实验和模拟数据的支持。这种形变效应促进过硫酸盐活化产生更多的活性氧,对50 mg L −1 的苯酚具有97.0%的降解率 。相关工作以“Photothermal Coordination Polymer with Temperature-Induced Molecular Deformation for Efficient Interfacial Evaporation and Catalysis”发表在《 Advanced Functional Materials 》。

Co-DDA-Balsa的制备与蒸发机理图

横切的Balsa具有较强的毛细管泵送能力与热定位能力。通过去除疏水性的木质素暴露木材通道壁内的活性基团,强化 纤维素和Co-DDA之间的氢键与静电相互作用 。与新型光热材料Co-DDA结合,不仅增强了蒸发器的光热转换能力,而且降低了等效蒸发焓,显著提高了界面蒸发速率。与先前报道的单一功能光热材料不同, Co-DDA将太阳能介导的光化学过程和太阳能光诱导的热催化整合为一个单元,形成互补和协同效应 ,提高了催化性能。值得注意的是,局域热引起的Co-DDA聚合物的分子形变有利于过一硫酸盐的活化,从而产生更多的活性氧,增强了催化反应。

图1 Co-DDA-Balsa蒸发器的制备与蒸发示意图

Co-DDA和Co-DDA-Balsa的化学和结构表征

作者对光热材料与蒸发器的结构与组成进行了表征。通过SEM、XPS、UV-vis-NIR光谱和VB-XPS光谱等分析了Co-DDA的形貌、组成与能带结构。Co-DDA粉末具有全光谱吸收能力,直接带隙为 1.96 eV 这种适当的带隙宽度促进了光生载流子的激发和产生,从而增强了光热转换和光热催化作用 。蒸 发器的SEM显示其具有开放和保存良好的通道结构,大量的Co-DDA纳米颗粒均匀分布在通道壁 。这增加了蒸发器的表面粗糙度,促进了多种内部光反射,增加了光的吸收。EDS测图证实了Co、N、C、O元素在木沟壁表面的均匀分,表明Co-DDA成功地加载到Balsa木材上。

Details are in the caption following the image

图2 Co-DDA和Co-DDA-Balsa的化学和结构表征

蒸发器的性能测试

图3 Co-DDA-Balsa蒸发器的光热性能和太阳能蒸发能力

图4 Co-DDA-Balsa的光热催化性

图5 光热材料的结构变化促进PMS活化与VOC去除

图6 基于Co-DDA-Balsa的稳定性、太阳能脱盐和光热催化行为
小结: 作者采用具有导电和催化特性的Co-DDA对巴沙木进行功能化,制备了具有光热/光热催化性能的多功能蒸发器Co-DDA-Balsa。通过调整反应溶剂比例、反应时间和Co 2+ /DDA浓度,合理控制Co-DDA在巴沙木上的生长,从而优化了蒸发器结构形态和Co-DDA的负载。 最终实现蒸发器在一次太阳照射下的蒸发速率高达3.23 kg m -2 h -1 ,同时保持了97%的苯酚(50 ppm)去除,避免了冷凝水的二次污染。 这些突出的综合功能使得Co-DDA-Balsa催化蒸发器在复杂的水环境中对太阳能水净化具有很强的竞争力。






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