本科生一作！西交ACS Nano：磺胺基电解质助力锂有机电池

顶刊收割机 · 公众号 · · 2024-12-13 08:05

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有机电极材料（PTCDA）在电解质中的严重溶解是一个重大挑战。该缺陷会恶化电池电化学性能并阻碍对电池氧化还原反应机制（包括本征动力学）的解释和溶剂共嵌。

在此， 西安交通大学薛伟江，景德镇陶瓷大学田传进等人 提出了一种合理设计的磺胺基电解质。具体而言，通过有效抑制PTCDA正极在电解质中的溶解可实现PTCDA正极的准固态转换（QSSC）。 该论文的独立第一作者为西安交通大学材料学院在读大四本科生蔡皝。

基于此，Li||PTCDA电池在300次循环后可以保持原始容量的95.8%，并且具有高而稳定的能量效率（约95%），大大优于具有高PTCDA溶解度的醚基电解质。此外，作者通过密度泛函理论和分子动力学计算对溶剂共嵌机理进行了研究。

总之，该工作通过合理设计磺酰胺基电解质成功实现了PTCDA 正极中的QSSC。基于DMTMSA 电解质的弱溶剂化能力有效地抑制了PTCDA 在不同 SOC 下溶解问题。得益于QSSC，Li||PTCDA 电池在磺酰胺基电解液中循环300 次后，容量保持率约 95.8%，而在醚基电解液中，容量保持率在 200 次循环后仅保持约 60.9%。

DFT计算和MD 模拟表明DMTMSA 溶剂共嵌可能存在于PTCDA-电解质界面处，而不太可能出现在PTCDA 本体中。因此，该项工作开发了用于高度稳定、高效的锂有机电池的电解质。

图2. 不同电解质的Li||PTCDA电池的电化学性能

Quasi-Solid-State Conversion with Fast Redox Kinetics Enabled by a Sulfonamide-Based Electrolyte in Li–Organic Batteries, ACS Nano 2024 DOI: 10.1021/acsnano.4c10343