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成果介绍
光谱仪在材料表征、工业测试和图像传感中具有重要作用，随着对便携、精确且具有更高光谱分辨率和宽带宽设备的需求不断增长，传统的光谱仪设计由于依赖笨重的光学元件和较长的光学路径，无法满足小型化的要求，成为紧凑型设备发展的重大障碍。为了实现小型化，研究者们探索了光子晶体、超表面和紧凑型干涉仪等替代传统色散元件的方案。然而，尽管取得了一些进展，小型化光谱仪的组成部分通常会在分辨率、动态范围或信噪比等方面做出妥协，这突显了光谱仪设计中的一个基本权衡：设备小型化往往会降低性能。
二维（2D）材料的出现为克服这些挑战提供了一条有前景的途径，因为这些材料具有原子级的可调性和强烈的光-物质相互作用。利用二维材料的小型计算光谱仪结合先进算法，可以在不降低设备性能的情况下提高光谱分辨率和重建精度。然而，这些解决方案仍然面临一些局限性，包括由于栅电压调节导致的费米能级调节限制、暗电流抑制的挑战以及由光生电流与入射光之间的线性关系所引起的光响应矩阵维度限制，这些问题共同阻碍了精确、高分辨率的光谱分析。
针对这一问题，近日，
上海技物所李冠海，陆卫，陈效双研究员团队提出了一种基于正本征负（PIN）WSe2同结的非线性光子忆阻器驱动的光谱仪
。该方法通过钯离子迁移驱动的动态能带调制，克服了费米能级可调性受限、暗电流高、光响应维度受限等传统限制，并通过第一性原理计算、数值模拟和实验验证充分支持了Pd离子迁移的关键作用，证明了其在提高器件性能方面的有效性。此外，还将这种动态调制与专门的非线性神经网络相结合，以解决忆阻器固有的非线性光响应。这种组合使光谱仪能够在630-640 nm范围内实现0.18 nm的峰值波长精度和2 nm的光谱分辨率。这一发展标志着在创建紧凑，高效的光谱仪器方面取得了重大进展，并为不同材料系统的应用提供了一个多功能平台。该工作以“Nonlinear memristive computational spectrometer”为题发表在期刊Light: Science & Applications上。
图文介绍
图1、非线性光子忆阻器微谱仪的结构和功能概述:(a)该器件的原理图显示了均匀的PIN配置，其中p掺杂的WSe2层包含Pd离子以增强忆阻功能。(b)由于Pd离子迁移导致的不同电阻状态下的能带演化图，展示了器件能带结构的可调节性。(c)采用10 μm比例尺的器件光学图像。(d)PIN WSe2结构的横截面透射电镜（TEM）图像，显示P- WSe2，本征- WSe2和N- WSe2层（左图）；右图为能量色散x射线能谱图（EDS），为100 nm尺度条下的W、Se、O、Pd、Pt等元素组成图（右图）。(e)测量的非线性光学响应，表明通过增加第三维度，光响应矩阵的表现超过了传统的光响应矩阵。
这幅图展示了基于非线性光子忆阻器的微光谱仪的结构和功能。设备采用了PIN结构，p型掺杂的WSe2层中引入了Pd离子以增强忆阻特性。图示中包括了能带结构在不同电阻状态下的变化，表明该设备的可调性。此外，通过透射电子显微镜（TEM）和能谱分析（EDS）显示了设备的层次结构和元素组成。最后，设备的非线性光学响应表明，增加第三维度后其性能超越了传统的光响应矩阵。
图2、光子忆阻器的能带演化和非线性光谱特性：(a)通过开尔文探针力显微镜(KPFM)测量，展示了设备传输通道中的归一化相对电势分布，揭示了在从40V到-40V的不同电压脉冲下忆阻器状态初始化时的电势重分布过程。(b)模拟的电势演化图展示了设备中WSe2顶层的电掺杂从10^16 cm
^-3
的p型转变到10^17 cm
^-3
的n型，体现了设备在电压脉冲下的调节能力。(c)TCAD模拟展示了空间电荷区内极性演化过程，从40V脉冲下的n型掺杂过渡到-40V脉冲下的p型掺杂，展示了WSe2顶层的适应性。(d)在不同Pd离子掺杂浓度（0%、2.58%、5.12%、7.63%、10.11%）下，WSe2中的局部电荷密度变化。(e)功函数随掺杂浓度变化的图示。(f)扫描电子显微镜（SEM）图像展示了带有和不带有忆阻行为结构的设备。(g)展示了在经过40V、20V、-20V和-40V电压脉冲处理后，忆阻器（i）和非忆阻器设备（ii）通道1、2、3和4中的Pd离子分布。
此图详细描绘了忆阻器中电势分布、电荷密度的变化，以及Pd离子掺杂对设备性能的影响，从而展示了其非线性特性和调节能力。
图3、光子忆阻器对入射光功率的非线性光响应: (a)不同初始电压下的暗电流响应曲线。扫描电压回路的非线性和忆阻响应被标记为i到iv。(b)在高脉冲电压（从-40V到+40V并返回）下，从-1V到+1V范围内器件的暗电流变化。(c)显示设备在各种光学刺激下的非线性光电流，通过从40V到- 40V扫描电压环中捕获。(d)不同功率和偏置下设备对631 nm光的光响应，显示设备对光强度和施加电压的灵敏度。(e)在恒定入射功率下，设备在不同波长和电压下的光响应。(f-g)在不同初始偏压条件下，设备对631nm和640nm单色光的忆阻光响应，标识了不同的状态（1：-40V，2：10V，3：20V，4：30V，5：40V），每个状态保持20秒进行初始预处理。(h)在刻蚀WSe2顶层后，设备引入了阻止Pd离子迁移的屏障，导致其忆阻特性显著减弱。同时，该面板还比较了修改后的非忆阻设备（经过化学处理）在使用631nm、635nm和640nm单色光刺激下的线性光响应行为。(i)器件在-10V时的噪声等效功率（NEP）和外部量子效率（EQE）。
此图展示了设备在不同电压、光强度和光波长下的非线性光响应特性，强调了忆阻效应在光电特性中的作用，并展示了如何通过改变设备结构来调节其性能。
图4、非线性神经网络的构造：(a)光谱重建过程：未知光谱入射到光子忆阻器上，产生非线性光响应。此数据经过非线性回归预处理后，输入到一个定制的非线性神经网络中，最终进行光谱预测。(b)训练集和验证集的损失曲线。(c)训练集和验证集的决定系数R2，表示模型的拟合程度。(d)由窄带刺激的光谱响应矩阵重建的光电流与测量的参考光电流之间的差异。(e)引入非线性回归曲线，由重建光电流和参考光电流之间的差异导出。这些值作为非线性加权因子，在随后的神经网络处理中专门增强预测。
这幅图主要展示了如何利用光子忆阻器进行光谱重建，并结合非线性回归和神经网络进一步提高光谱预测的精度。通过将光电流数据输入到非线性神经网络，并使用加权因子优化预测，最终能够实现更准确的光谱重建。
图5、非线性忆阻光谱仪的光谱重建：(a)由非线性神经网络重建的光谱（虚线）与实测参考光谱（实线）的比较，每个参考光谱的带宽均为2 nm。(b)多个重构光谱的中心波长预测结果。(c)预测结果的标准差和误差，所有重建的峰值波长平均差值为0.18 nm。(d)复杂光谱预测，将非线性回归曲线纳入神经网络（实线为实测参考光谱，虚线为重建光谱）。(e)利用带隙工程进行光谱重建的各种小型化光谱仪的比较。横轴表示响应带宽，纵轴表示器件尺寸。(f)不同带隙工程、可重构微型光谱仪的性能比较。横轴表示外量子效率，纵轴表示光谱分辨率。
这幅图评估了该非线性计算光谱仪的性能以及非线性神经网络在光谱重建中的优势，并且通过与其他光谱仪的对比，突出了该系统在精确度和可调节性方面的优越性。
结论与展望
