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顶刊收割机 · 公众号 · · 2024-12-31 08:18

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富镍层状氧化物是高能锂离子电池最有前景的正极活性材料之一。然而，实际性能不可避免地受到Ni/Li反位无序引起的结构劣化限制，导致严重的容量损失和寿命衰减。

在此， 天津大学孙洁团队 提出了一种经济且简单的再生策略，即在组装的锂离子电池中采用针对正极的磁电化学协同活化。

研究显示，该策略诱导了Ni ³⁺ 从高自旋到低自旋的转变，减少了Ni-O-过渡金属（TM）的超交换相互作用。此外，电化学反应将Li ⁺ 从主体材料中驱动出来，促进Ni ³⁺ 重新占据TM层，恢复固有的Li位点，延长循环寿命。

基于此，低质量的正极可以转化为高质量的正极，使老化的锂离子软包电池（SiC||NCM811，8 Ah标称容量）恢复性能，并在1 C下将其容量从6.49 Ah提高到7.14 Ah，提高了10%。

图1. 电池的MEA方法和磁性能表征

总之，该工作探索了一种通过MEA对富镍NCM基电池进行非侵入性“再生”的策略，以提高其电化学性能。

该策略的优势有三方面，（i）磁场实现了亚稳态NCM811中Ni从高自旋态到低自旋态的转变，从而降低了Ni-O-TM的超交换相互作用，同时电化学反应导致Ni离子有序重排和结构再生。（ii）再生的层状结构增强了微米尺寸块体结构的完整性，并抑制了晶间开裂。（iii）源自自旋态控制和结构再生的表面改性促进了紧凑稳定的CEI的产生。

因此，该工作为基于NCM的电池的可持续利用和再生技术提供了见解，突出了其广泛适用性和工业应用的前景。

图2. MEA电池的动力学改善

Noninvasive rejuvenation strategy of nickel-rich layered positive electrode for Li-ion battery through magneto-electrochemical synergistic activation, Nature Communications 2024 DOI: 10.1038/s41467-024-54641-z