武汉大学 罗威Angew: 界面水在提高晶格氧介导RuO₂酸性析氧反应活性和稳定性中的作用研究

第一作者： Liqing Wu 、 Wenxia Huang 、 Dongyang Li

通讯作者：罗威

通讯单位： 武汉大学

尽管基于 RuO ₂ 的电催化剂在酸性析氧反应（ OER ）中得到了广泛的研究，但以牺牲活性为代价，触发传统的吸附质析氧机制来抑制动力学上有利的晶格析氧机制（ LOM ）途径是目前最先进的策略。迄今为止，通过动力学有利的 LOM 途径向酸性 OER 转变，同时实现基于 RuO ₂ 的电催化剂的显著活性和稳定性的方法仍然难以捉摸。

本文报道了 RuS _0.45 O _x 催化剂在不对称 S-Ru-O 微观结构和 Ru-SO ₄ 局部环境的协同调节下，可以同时提高晶格氧介导的 OER 活性和酸性电解质下的稳定性。

要点 1. 本文报道了用 S 原子部分取代 RuO ₂ 中的 O 原子形成 S-Ru-O 局部环境的 RuS _0.45 O _x 催化剂的合成。结果表明，得到的 RuS _0.45 O _x 具有约 160 mV 的超低过电位，达到 10 mA cm-2 的电流密度，并且在 0.5 M H ₂ SO ₄ 中，在 100 mA cm ^-2 下具有 500 小时的优异催化稳定性。此外，以 RuS _0.45 O _x 为阳极催化剂的 PEMWE 在 2.0 V 下具有 4 A cm ^-2 的高电流密度。

要点 2 . 衰减全反射表面增强红外吸收光谱、 x 射线光电子能谱和理论研究在内的实验结果表明， RuS _0.45 O _x 表面的界面水结构从氢键水到自由水的动态演化。生成的连续的自由 -H ₂ O 富集局部环境有利于加速缓慢的界面水解离动力学，有利于补充晶格 - 氧介导 OER 过程中产生的晶格氧空位，从而显著增强稳定性。

图 1 ： (a) 和 (b) 为 RuS _0.45 O _x 的 HAADF-STEM 图像，插入 (b) 为对应的快速 FT 模式。 (c) RuS _0.45 O _x 的 EDX 图，分别显示 Ru （粉色）、 O （青色）和 S （黄色）的元素分散。 (d) RuS _0.45 O _x 和 RuO ₂ 的 Ru 3p XPS 光谱。 (e) RuS _0.45 O _x 的 S 2p XPS 光谱。 (f) Ru 箔、 RuO ₂ 和 RuS _0.45 O _x 的 Ru k 边缘 XANES 光谱。 (g) Ru 箔、 RuO ₂ 和 RuS _0.45 O _x 的 EXAFS 光谱。 RuS _0.45 O _x (h) 和 RuO ₂ (i) 下 Ru K-edge 的 WT 。

图 3 ：操作 ATR-SEIRAS 测量 RuS _0.45 O _x (a) 和 RuO ₂ (b) 。波数 ~1120 cm ^-1 的振动带分配给 OO* 振动。 RuS _0.45 O _x (c) 和 RuO ₂ (d) 的 pH 依赖性 LSV 曲线。 (e) RuS _0.45 O _x 和 RuO ₂ 在 10 mA cm ^-2 下的过电位随 pH 值的变化曲线。 (f) 添加或不添加 TMA ⁺ 时， RuS _0.45 O _x 和 RuO ₂ 在 0.5 M H ₂ SO ₄ 电解质中的 LSV 曲线。使用 ¹⁸ O 同位素标记的 dem 测量 RuS _0.45 O _x (g) 和 RuO ₂ (h) 。

参考文献： Liqing Wu, Wenxia Huang, Dongyang Li . et al. The Role of Interfacial Water in Improving the Activity and Stability of Lattice-Oxygen-Mediated Acidic Oxygen Evolution on RuO ₂ . Angew . (202 5 ).

文献链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202420848

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