题目：
Rational design and energy
catalytic application of high-loading single-atom catalysts
论文
DOI
：
https://doi.org/10.1007/s12598-024-02727-4
背景介绍
催化剂在能源转换和优化过程中扮演着关键角色。单原子催化剂（
SACs
）作为一种新兴的负载型催化剂，融合了均相和多相催化剂的双重优势，以其极高的原子利用效率、卓越的反应活性和优异的选择性，正迅速成为催化研究领域的焦点。与传统纳米催化剂相比，
SACs
展现出一系列独特的优势，包括显著提升的金属原子利用率、降低的催化成本以及优化的电子结构。
然而，单原子催化剂的性能受到多种因素的影响，诸如活性位点的密度、材料中的缺陷，以及金属与载体之间的相互作用等。通常，活性位点的增多能够提升催化剂的性能。但为了维持金属原子的高度分散性，防止其聚集，大多数
SACs
的负载量相对较低（通常小于
1wt%
），这在一定程度上限制了它们在工业规模应用中的潜力。
为了克服这一限制并进一步提升催化性能，研究者们探索了高负载单原子催化剂（
HLSACs
）的合成。
HLSACs
通过增加活性位点的数量，有望突破传统
SACs
的性能瓶颈。尽管如此，由于金属原子的高表面能和热不稳定性，它们在合成过程中容易聚集，这为实现高负载量
SACs
的合成带来了技术挑战。因此，开发有效的合成策略以稳定高分散的金属原子，是推动
SACs
在实际工业中应用的关键。
本文亮点
1、
本文从自上而下和自下而上两大类单原子催化剂合成方法出发，综述了近些年来报道的高负载单原子催化剂的制备方法。其中，自上而下合成策略有热化学法和电化学法；自下而上合成策略有湿化学法、原子层沉积、热解法等。作者还引用典型事例对其进行反应机制方面的分析。各种方法中，热解法被广泛运用，
MOFs
和碳基材料被广泛用作载体。
2
、在本研究中，作者深入探讨了高负载单原子催化剂（
HLSACs
）在催化科学中的广泛应用，特别是在电催化（包括
ORR
、
NRR
、
CO
2
RR
和
OER
）、热催化和光催化这三个主要领域。通过对这些催化反应的路径和机理的细致分析，作者揭示了
HLSACs
在不同反应类型中的工作机制。此外，作者还结合了近年来在能源领域的实际应用案例，从催化效率、产物选择性和反应耐久性等关键性能指标出发，对
HLSACs
的优势进行了全面比较和评估。这些比较不仅突出了
HLSACs
在提高催化效率和选择性方面的潜力，也展示了它们在长期稳定性方面的卓越表现，从而为催化剂的设计和优化提供了宝贵的见解。
3
、在研究的最后部分，作者对高负载单原子催化剂（
HLSACs
）的性能优势进行了深入总结，并对其未来发展提出了展望。
HLSACs
之所以表现出卓越的性能，主要可以归因于以下三个关键因素：首先，单原子催化剂（
SACs
）本身具有极高的原子利用效率，这使得金属的催化潜力得到充分发挥，从而显著提升了催化效率。其次，通过增加负载量，催化剂表面能够暴露出更多的活性位点，这不仅有利于提升催化反应速率，也有助于提高产物的选择性。第三，选择合适的合成策略来制备
HLSACs
至关重要。利用载体或特定模板上的丰富锚定位点，可以有效锚定金属原子，增强金属与载体之间的相互作用，防止金属原子聚集，进而显著增强催化剂的稳定性。
作者指出，制备
HLSACs
的关键在于采用恰当的方法确保金属原子的高度分散，以及选择具有丰富锚定位点的合适载体。此外，作者也指出了单原子催化领域普遍面临的挑战，包括需要更先进的表征技术来深入理解催化剂的结构和性能，以及对配位结构进行精细调控，以实现催化剂性能的进一步优化。这些见解为未来高负载单原子催化剂的研究和应用提供了明确的方向。
图
1 2016-2023
年
HLSACs
的代表性成果。
图
2
主要内容概述。
图
3
合成
HLSACs
的热化学方法。
图
4
合成
HLSACs
的电化学方法。
图
5
合成
HLSACs
的湿化学方法。
图
6
合成
HLSACs
的
ALD
方法。
图
7
合成
HLSACs
的热解法。
图
8
合成
HLSACs
的其他方法。
图
9 HLSACs
的
ORR
性能。
图
10
以
Fe
1
/VS
2
为催化剂，不同机理下
NRR
的自由能图。
图
11
HLSACs
的
CO
2
RR
性能。
图
12
HLSACs
的
OER
性能。
图
13
HLSACs
的热催化性能。
图
14
HLSACs
的光催化性能。
参考文献
Deng, ZW.,
Liu, Y., Lin, J. et al. Rational design and energy catalytic application of
high-loading single-atom catalysts. Rare Met. (2024). https://doi.org/10.1007/s12598-024-02727-4
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