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扬州大学吴德峰团队 Small：共价有机框架气凝胶的多级结构的构筑

高分子科技 · 公众号 · 化学 · 2024-12-13 15:04

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近年来，共价有机框架（COFs）材料为质量运输功能器件的开发提供了一个新的平台。然而，报道的研究主要集中在COFs作为粉末或薄膜的使用上，这两种形态被用作质量传输器件存在堆积严重和机械性能差等明显的缺点。因此，开发具有分层结构和理想机械强度的块体COFs对于扩展COFs材料的应用场景至关重要。

鉴于此，扬州大学吴德峰教授团队近日在Small期刊上发表了以“Architecting Hierarchical Structures and Regulating Hydrophilicity of Covalent Organic Framework Aerogels for Optimizing Mass Transport Capacity”为题的论文，提出了一种具有可定制亲水性和在COF气凝胶内部和表面同时构建多级孔道结构的方法，并对其在油/水分离和海水淡化中的应用进行了详细探讨。研究工作首先刻意减缓聚合速率来合成了三种TpX-COF有机水凝胶，以便于通过改变其骨架中重复单元的芳香链长度来调节TpX-COF凝胶的亲水性；然后通过定向冷冻技术，同时为TpX-COF气凝胶构筑多级孔道结构和定向的MXene光热涂层(图1)，从而实现高效的质量运输能力。

图1. Schematic illustration of the fabrication route of MX-TpX-COF aerogels.

定向冷冻赋予了TpX-COF气凝胶中COF本体较好的多级孔道结构，MXene涂层和COF凝胶内部均存在着分布较宽的定向孔道（MXene涂层：20-65 μm，COF本体：10-40 μm）(图2)。大孔和小孔结构共存的特征有利于在毛细泵送保证供水和蓄水同时进行，提升物质的快速运输和海水富集的效率。

图2. (a) Digital photo of MX-TpX-COF aerogel, and (b-g) SEM images and element mappings of the MX-TpX-COF aerogel.

图3. Mechanical properties of three types of MX-TpX-COF aerogels.

此外，MXene涂层表面还存在局部有序的扇形孔道结构，可同时充当浓缩海水的储层和排水层，有利于水分的蒸发和盐分的去除。此外，气凝胶具有良好的强度和弹性恢复能力(图3)，这对于TpX-COF气凝胶作为长期耐用性的质量运输载体的应用至关重要，体系的油水分离效率也可以通过改变COF结构中芳香链的长短来调控(图4)。

图4. Hydrophilic properties of TpX-COF aerogels: (a) Digital pictures and water contact angles of three types of TpX-COF aerogels; (b) DFT calculation of three types of TpX-COF fragments for water and toluene at the optimal adsorption site; (c) Digital photographs of TpDT-COF aerogel absorbing dyed toluene and chloroform from water.

本研究开发的TpX-COF气凝胶除具有较好的油/水分离性能外，其和MXene涂层复合的双层气凝胶蒸发器还具有良好的脱盐性能（在一个太阳辐照下的蒸发速率为2.10 kg m^-2 h^-1, 转化效率为91%），优异的排盐能力（在10%盐水浓度下10次循环后蒸发速率保持稳定）和较高结构稳定性和耐用性（400次压缩循环，应力<40%）(图5)。

图5. Solar steam generation performance of three types of MX-TpX-COF based evaporators.

这项工作提出了一种有趣的在COFs基气凝胶内部和气凝胶表面上构建多层结构的策略，解锁了块体COFs作为功能器件的更多应用场景和工作模式。扬州大学化学化工学院的博士研究生王凤为第一作者，吴德峰教授为通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金项目和江苏省普通高校研究生实践创新计划项目的支持。

文章链接：

https://doi.org/10.1002/smll.202409382

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