中山大学物理学院、光电材料与技术国家重点实验室王雪华教授研究团队在光子与单激子强耦合相互作用量子调控理论及实验研究方面取得了重大进展,最新研究成果以“Strong Light-Matter Interactions in Single Open Plasmonic Nanocavities at the Quantum Optics Limit”为题发表在2017年6月8日的物理学顶级刊物Physical Review Letters118,237401(2017)。
单辐射子(如原子、分子、激子)与光子的强相互作用不仅是量子光学基本问题的一个理想检验平台,而且在量子器件、光电子集成、超灵敏和精密测量、量子计算与量子通讯等方面有巨大的应用,因此,它一直是国际学术前沿与热点研究领域之一。
在极低温和高真空的极端条件下,科学家们已在各种固态光学微腔系统中实现了单激子与光子的强耦合相互作用以及量子态的调控。但在常温常压下,单激子与光子的强耦合相互作用(即量子光学极限水平上的光与物质强耦合相互作用)的实现和调控一直是一个巨大的挑战,是该研究领域尝未攻克的世界级难题。
为攻克这一难题,世界多个研究组为此竟相开展研究:法国里昂第一大学的Bellessa研究组于2004年、美国Rice大学的Halas研究组于2008年、德国Oldenburg大学的Lienau研究组于2013年先后在室温下观测到大量的激子与不同表面等离激元的强相互作用[Phys. Rev. Lett. 93, 036404 (2004)、Nano Lett 8, 3481 (2008)、Nat. Photonics 7, 128 (2013)];直到2015年,瑞典Chalmers 理工大学Shegai研究组才把与表面等离激元强相互作用的激子数降到了80个左右[Phys. Rev. Lett. 114, 157401 (2015)];2016年,英国剑桥大学Baumberg研究组实现了表面等离激元与2.5个激子(统计平均意义上的激子数)的强相互作用[Nature 535, 127 (2016)]。
王雪华教授研究团队在该问题上开展了近5年的攻关研究,他们在常温常压下实现了1.38个激子(统计平均意义上的激子数)与单个纳米颗粒表面等离激元的强耦合相互作用,是到目前为止该研究领域国际上的最好研究记录。因此,该工作被审稿人高度评价为 “I believe these results are very great”。该研究结果离最终实现确定性单激子(而非统计意义的单激子)与表面等离激元强耦合相互作用尚有一步之遥,这 “一步之遥”已成为目前国际上各相关研究组竞相攻克的下一目标,王雪华教授团队也正在为此作进一步的努力。
王雪华教授研究团队在上述工作中首先构建了多激子与单个表面等离激元模式耦合相互作用的全量子理论,给出了简洁的实现强耦合作用的“量子光学极限条件”。依据该理论,研究团队精心设计和制备出方形银包金纳米棒结构,实现了将光子局域在71 nm3 的超小模体积内,同时,巧妙地实现了单激子偶联以及小于0.9 nm的超短作用距离的精确控制,最终实现了单个J-aggregate激子与单根纳米方棒之间高达~41.6 meV的耦合作用强度,在室温下成功观测到1-7个激子与单个等离激元纳米方棒的强耦合相互作用。
图 1. (a) 单个Au@Ag方棒及单个Au@Ag 方棒/J-聚体强耦合系统的暗场测量结果;(b) 单个Au@Ag 方棒/J-聚体系统中所观测到的反交叉色散关系。
图 2. (a) 在不同Au@Ag 方棒/J-聚体系统中所观测到的散射光谱Rabi 劈裂;(b) 在经过不同染料浓度处理的样品中所观测到的单个Au@Ag 方棒/J-聚体强耦合系统Rabi 劈裂统计。