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南开​「国家优青」谢微，JACS！

顶刊收割机  · 公众号  ·  · 2024-12-17 08:18

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具有合适热力学和动力学性质的硼烷(AB)可以提供高的重量分数(19.6 wt%)和体积分数(152.9 g L -1 )的氢密度，可作为有效的氢载体。AB的氢释放可以通过裂解或通过在原子溶剂中金属催化的反应实现。目前，常用的催化AB产氢的材料是贵金属基催化剂，但贵金属的高成本、稀缺性、稳定性差和功能单一等局限性严重制约了它们的广泛应用。
尽管在开发具有最小可能粒径和最大原子利用率的单原子催化剂(SAC)方面付出了相当大的努力，但是这些催化剂只有一个特定的孤立活性中心，难以打破复杂多中间体吸附和解吸之间的线性标度关系。最近，具有相邻双原子位点的双原子催化剂(DAC)引起了人们的关注，但DAC的精确合成和了解其协同催化机制仍然具有挑战性。
基于此， 南开大学谢微 课题组采用逐步光诱导锚定策略，在石墨氮化碳(CN)上精确合成PtCo DAC。Co-SAC最初是在光照射下通过氮的孤对电子锚定在CN上的。Co-SAC上的Co原子接收CN的光生电子形成富电子位点，这有助于将Pt金属离子吸引到Co附近并通过光还原形成PtCo DAC。
实验结果和理论计算表明，Co和Pt原子的协同作用可以使AB和H 2 分子的吸附能更加有利，并显著降低速率决定步骤的能垒，从而加速AB水解过程中H 2 的产生。此外，Co还能有效地增强Pt-N键的稳定性，从而抑制活性位点的失活。
性能测试结果显示，由于双原子对的协同效应，在光照下PtCo DAC光催化剂的TOF和TON分别为3130 mol H2 mol Pt -1 min -1 和307982 mol H2 mol Pt -1 。此外，PtCo DAC在可见光照射下经过五个循环后，光催化活性没有明显下降。
同时，PtCo DAC催化剂在连续催化4.2小时内可以释放超过6.3 L的H 2 ，TON值高达307982 mol H2 mol Pt -1 ，优于Pt SAC催化剂，证实了Co原子作为促进剂在增强AB水解的光催化活性和稳定性方面的关键作用。
综上，这项工作提出了一个精确构建异核双原子对的简单策略，并揭示了其性能提升机制，为开发先进催化材料以突破效率和稳定性的界限开辟了新的途径。






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