Chem Catalysis
团队诚挚地邀请读者朋友一同在本期精选的封面文章中探索令人着迷的催化世界。您可以通过这些文章深入了解均相和多相催化的复杂性，发现催化研究中计算工作的强大力量，思考化学工程在催化过程中的重要作用。这些精心挑选的论文为读者们提供了一个全面的概述，架起了理论和应用之间的桥梁，展示了现代化学中催化领域的多样性和丰富潜力。
生物质原料的电化学转化为燃料和化学品的可持续生产提供了一条很有前途的途径，并加强了与可再生能源的结合。己二腈是生产尼龙66的关键中间体，主要通过热化学工艺或以化石燃料为原料的方法生产。此外，己二腈还可以通过生物质衍生的3-氰基丙酸发生Kolbe偶联而获得，其实际实施取决于对决定反应选择性的因素的理解和控制。
在本研究中，纽约大学Miguel A. Modestino教授建立了电解质组成、电化学条件和性能指标之间的关系。在电流密度高达500 mA cm
−2
的情况下，己二腈的最大法拉第效率为40%。通过一个半自动的高通量电化学工作流程，作者测试了数百种反应条件，加速了反应参数的探索。从本研究中得出的局限性和操作指南适用于一系列的电化学脱羧反应，而加速的研究方法表明了可持续电化学过程具有加速发展的潜力。
利用K促进的Ru/Fe
3
O
4
催化剂界面，实现CO
2
光热转化制低碳烯烃
太阳能驱动CO
2
转化为高附加值的化学品和燃料，为缓解CO
2
排放提供了一条切实可行的途径，但是由于C-C耦合这一关键技术瓶颈，光催化CO
2
氢化仍然是一个巨大的挑战。
在这里，北京大学马丁教授、中科大刘进勋教授和上海交通大学刘晰副教授等人报道了一种K促进的Ru/Fe
3
O
4
催化剂，通过费托合成烯烃工艺，有效地催化二氧化碳加氢生成低碳烯烃，生产速率达到0.63 mmol g
−1
h
−1
，烯烃/石蜡比最高可达10.2。在Ru纳米颗粒和Fe
3
O
4
载体的界面上，Ru-FeO
x
形态对C-C键的形成和烃类产物的生成起着决定性的作用。光化学贡献改善了K促进的Ru/Fe
3
O
4
界面上的电子转移，显著增强了CO
2
的活化和解离，并大幅抑制了烯烃的氢化。
因此，与热催化过程相比，烯烃的产物分布和选择性有明显的不同。
稳定且可重复使用的Mn
12
基电催化剂均相水氧化的机理阐述
Mn
12
O
12
(O
2
R)16(H
2
O)
4
团簇是光系统II附近的氧析出中心的模拟模型。一些水溶性的Mn
12
团簇是最近开发出来的水氧化（WO）电催化剂。虽然对它们的组成-活性关系有了一些了解，但尚未对其完整催化机理建立认知。
在本研究中，以色列理工学院Galia Maayan教授首次报道了一款稳定且可重复使用的Mn
12
O
12
(O
2
CC
6
H
2
(OH)
2
Br)
16
(H
2
O)
4
（记为Mn
12
Br）催化剂，能够在低过电位（124mV）下实现均相水氧化反应。通过机理研究，作者也首次提出了Mn
12
Br的催化机理。多种电化学实验提供了质子耦合电子转移事件的证据，动力学同位素效应研究表明水亲核攻击（WNA）途径参与了氧氧键的形成。此外，作者还证明，虽然WNA是由第一次Mn氧化引发，但从第二次Mn氧化后WNA动力学的加速可以看出，第二次氧化在WO中同样发挥着重要的作用。
贝叶斯优化的高通量和自动化实验：加速探索非均相CO
2
加氢催化剂
随着全球环境问题的日益严重，有效地减少二氧化碳的排放成为了一个亟待解决的全球化问题。将二氧化碳转化为高附加值的化学品，如甲醇等，在减少二氧化碳排放的同时，为工业生产不断提供新的原料，是人们想要实现的目标。然而，目前的研究方法普遍存在效率低、耗时长等问题，仍需探索更加高效的合成方法。
苏黎世联邦理工学院Paco Laveille教授团队采用闭环数据驱动方法，结合贝叶斯优化（BO）、自动化合成和固定床反应器进行高通量的催化剂性能评价，对CO
2
直接转化为甲醇的催化剂组成进行优化。
BO算法在同时考察8个实验变量的条件下优化了四目标函数。在6周内，通过有限的人工实验，合成了6代144种催化剂并完成测试。在第一代和第五代催化剂之间，平均CO
2
转化率和甲醇生成率分别提高了5.7和12.6倍，同时将甲烷生产率和成本分别降低了3.2和6.3倍。本研究的最佳催化剂组成为：1.85 wt% Cu、0.69 wt% Zn、0.05 wt% Ce负载在ZrO
2
上。值得注意的是，相同的数据集也可以重复使用，以优化不同的目标，并确定其他催化剂的组成。
合成化学在当今社会发挥着重要作用。然而，在这个领域不断发展中，研究人员发现目前的方法中还存在一些尚未得到很好解决的问题，比如烯炔类化合物的官能团化合成方法还不够完善和成熟。在碳氮键形成中，金属催化的氮烯转移反应可发挥巨大的作用，许多饱和以及不饱和底物可以通过这种策略进行修饰，但如何将缺电子的氮烯引入到烯炔结构仍未见最佳报道。在此，
西班牙韦尔瓦大学Pedro J. Pérez教授和M. Mar Díaz-Requejo教授首次提出了一种高效的合成方法，通过亚硝基转移反应实现1,3-烯炔的官能团化。铜催化剂可以将亚硝基转移到烯炔类底物上，生成了炔丙基氮杂环丙烷或不饱和亚磺酰胺。密度泛函理论（DFT）研究为这种不同的反应性提供了解释，这种反应性是基于烯炔取代基与三吡唑硼酸盐辅助配体的吡唑基环相互作用的结果。
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