氢空位（VH）被认为是混合钙钛矿中主要的非辐射复合中心。通过结合第一性原理计算和分子动力学模拟的多尺度方法，我们的研究结果表明，由于之前对亚稳态 VH 构型的过度关注，VH 的影响被高估了。位于氮或碳原子上的有机分子作为配体，与
阳离子形成能量稳定的二聚体。这些二聚体在 MAPbI3 中将 VH 能量降低了 0.35-0.97 eV，在 FAPbI3 中降低了 0.88-1.01 eV。这些二聚体显著提高了空穴捕获的势垒，导致载流子捕获系数降低了超过 10 个数量级。因此，MAPbI3 和 FAPbI3 中主要 VH 的总捕获系数（
）分别为
和
。
通过揭示 VH 对非辐射复合的微弱影响，本研究将注意力转向更显著的缺陷，例如碘间隙（捕获系数约为
），从而为优化钙钛矿太阳能电池效率以接近 Shockley-Queisser 极限铺平了道路。
文章亮点总结
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氢空位的二聚体效应
：研究发现，氢空位与
阳离子形成稳定的二聚体，显著降低了 VH 的能量，并提高了空穴捕获的势垒，从而大幅减少了非辐射复合。
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非辐射复合的微弱影响
：通过多尺度模拟，发现氢空位对非辐射复合的影响被高估，其捕获系数极低（
），表明其并非主要的复合中心。
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优化钙钛矿太阳能电池的路径
：研究指出，碘间隙等缺陷是更重要的非辐射复合来源，未来的研究应聚焦于这些缺陷，以进一步提升钙钛矿太阳能电池的效率。
Wencai Zhou, Xiqi Yang, Rongkun Zhou, He Huang, Yongcai He, Xiaoqing Chen, Cheng Qian, Zilong Zheng, Hui Yan, Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e202503394.
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202503394
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