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【解读】Catal. Sci. Technol.:煤基甲醇制芳烃分子筛催化剂性能显著提升

科学温故社  · 公众号  ·  · 2024-06-26 17:13

正文

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研究背景

苯、甲苯和二甲苯等低碳芳烃 (BTX) 是化工行业广泛使用的重要基础化工原料。目前,BTX 主要来源于石脑油催化重整、裂解汽油加氢处理和芳烃转化等以石油为基础原料的工艺。鉴于我国缺油富煤的能源现状,开发高效煤基甲醇制芳烃 (MTA) 工艺可有效缓解我国芳烃供给不足和甲醇产能严重过剩的矛盾,实现“一箭双雕”之效果。

ZSM-5 分子筛因其卓越的水热稳定性和独特的孔道择形性,是 MTA 工艺的理想催化剂之一。然而,微孔 ZSM-5 分子筛由于存在易积炭失活、BTX 选择性相对较低等问题,严重限制了其工业应用。

论文简介

近日, 中国石油大学(华东)阎子峰教授、孙洪满副教授和王有和副教授 带领研究团队利用自下而上的蒸汽辅助转晶策略,合理设计并合成出了具有晶内贯通大孔-介孔-微孔的新型三维有序多级孔 (Zn) ZSM-5 分子筛,显著提高了活性位点的可及性和大体积化合物的扩散效率,在甲醇制芳烃反应过程中表现出优异的 BTX 选择性和催化寿命。

  • Fig. 1 3DOMmC-Z5 合成路线示意图

该工作首先利用模板法通过滴加-抽滤的方式制备出具有网状结构的三维有序大孔-介孔碳材料 (3DOMmC),然后以获得的 3DOMmC 为硬模板剂再采用干凝胶法“反向复制”出具有晶内三维贯通大孔-介孔-微孔的 3DOMmC-Z5 分子筛。并在此基础上原位引入杂原子金属Zn,成功制备出了 3DOMmC-Zn-Z5 催化剂。与微孔 ZSM-5 相比,得益于高度有序且相互贯通的晶内多孔分层结构,3DOMmC-Zn-Z5 催化剂的 BTX 选择性和寿命都有了明显的提升。

这种有序多级孔 ZSM-5 分子筛的制备及杂原子改性策略在设计更高效的催化剂方面具有广阔的应用前景。 该成果以“ Novel-ordered hierarchical ZSM-5 zeolite with interconnected macro-meso-microporosity for the enhanced methanol to aromatics reaction ”( 《三维贯通有序多级孔 ZSM-5 分子筛提升 MTA 反应性能》) 为题,发表在英国皇家化学会期刊 Catalysis Science & Technology 上。

论文信息

  • Novel-ordered hierarchical ZSM-5 zeolite with interconnected macro–meso–microporosity for the enhanced methanol to aromatics reaction
    Youhe Wang*, Tingting Li, Yuqing Ouyang, Jie Zhong, Yu Zhang, Xiaoyun Xiong, Qingxun Hu, Jiacheng Deng, Hongman Sun*, Zifeng Yan* 王有和 孙洪满 阎子峰 ,中国石油大学(华东))

    Catal. Sci. Technol. , 2024, 14 , 2461-2649
    https://doi.org/ 10.1039/D3CY01783D

作者简介

王有和 副教授
中国石油大学(华东)

本文第一作者/通讯作者,中国石油大学(华东)化学化工学院副教授,博士生导师。主要从事无机材料化学、能源催化化学、纳米多孔材料、催化新材料与新型催化剂、CO 2 的催化转化及其相关的应用基础研究工作。近年以第一或通讯作者在 Chemical Engineering Journal、Nano Research、Inorganic Chemistry Frontiers、Fuel、Applied Surface Science、Chemistry – A European Journal、Microporous and Mesoporous Materials Catalysis Science & Technology 等期刊上发表 SCI/EI 收录论文 40 余篇。主持国家和山东省自然科学基金项目以及中石化等企业合作开发项目十余项,参与多项国家和山东省重点研发计划、国家和省部级自然科学基金以及中石油重大科技专项等项目的研发。获得过山东省科技进步二等奖、中国石油和化学工业协会科技进步二等奖以及山东省高等学校优秀科研成果奖(自然科学类)三等奖。






孙洪满 副教授
中国石油大学(华东)
本文通讯作者,中国石油大学(华东)化学化工学院副教授,中国稀土学会第七届催化专业委员会委员,山东省泰山学者青年专家,山东省高等学校青创科技“CO 2 捕集与利用创新团队”负责人。主要从事二氧化碳的捕集和转化,吸附剂和催化剂的设计与优化及其在环境、能源领域的应用等相关工作。近年以第一或通讯作者在 Environmental Science & Technology、Applied Catalysis B: Environmental、Chemical Engineering Journal、Nano Research Catalysis Science & Technology 等国内外核心期刊上发表 SCI 收录论文 20 余篇,被引 1400 余次,单篇最高被引 200 余次(Google Scholar 数据,截止至 2024 年 4 月)。主持国家自然科学基金、泰山学者青年专家计划等项目;受邀担任 Biomass & Bioenergy 的客座编辑、Carbon Capture Science & Technology 的创刊编委、Frontiers in Catalysis 的评审编辑。荣获 ACS Catalysis Award for Early Career Researcher(2018),RSC Applied Catalysis Sponsored Award(2019)和 IChemE CCST Leading Group Award(2023)。






阎子峰 教授
中国石油大学(华东)
本文通讯作者,中国石油大学(华东)化学化工学院教授,博士生导师,山东省泰山学者攀登计划专家,兼任中国化学会催化委员会委员、中国化学会分子筛委员会委员、山东省化学化工学会常务理事兼催化专业委员会主任委员。长期从事催化材料与催化剂、纳米催化技术领域的研究。主持国家重点研发计划重点专项、国家自然科学基金-中国石油联合基金重点项目、国家自然科学基金面上项目、山东省重点研发计划(重大科技创新工程)项目以及中国石油炼油催化剂重大专项等项目。目前已发表高水平学术论文 500 余篇,被引 20000 余次,h 因子 68。

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