5.2V，3000次！化学所郭玉国团队，Angew！

顶刊收割机 · 公众号 · · 2024-12-20 07:00

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可充电式双离子电池（DIB）因其资源丰富、成本低廉而备受关注。目前，该种电池的实际应用受到正极界面电解质易氧化和负极-电解质界面溶剂共掺杂的阻碍。配置高浓度锂盐的 “盐中溶剂 ”电解质有望稳定两个电极的电解质化学性质，但不可避免地会降低溶解工作离子的流动性，并增加电解质的成本。

在此， 中国科学院化学研究所郭玉国团队 通过添加氢氟醚作为稀释剂构建了一种局部高浓电解质，以降低盐含量，同时改善溶剂化结构，让更多阴离子进入内部溶解鞘。

结果显示，该电解质有助于在两电极上形成均匀且薄的界面，其中无机氟化物含量较高可有效抑制正极电解质氧化、优化负极的电解质-电极相容性，同时促进电荷在界面上的转移。基于此，以石墨为负极和正极的DIB可以稳定运行 3000 个循环，并实现95.7%的高容量保持率。

图1. 溶剂化结构及电极界面的电化学行为

总之，该工作通过引入TTE稀释剂，设计了一种局部高浓电解质。研究显示，该电解质通过增加分散的AGGs浓度和增强界面上的离子扩散动力学，在优化电极表面的溶剂化结构方面发挥了关键作用。同时，稀释剂有助于在正极和负极两侧形成稳定的电极-电解质界面，并在5.2V的高截止电压下实现超过3000次的稳定循环。

此外，局部高浓的低粘度和更好的润湿性导致电解液的剂量减少，即在贫电解液条件下可显示出有前途的应用能力和更高的能量密度。因此，该项工作为调节电解液中的溶剂化结构以构建稳定的二次电池系统提供了见解。

图2. 电池性能

Localized High-Concentration Electrolyte for All-Carbon Rechargeable Dual-Ion Batteries with Durable Interfacial Chemistry, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202416610

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