第一作者：Yan Wang
、
Shuai Xia
、
Kui Chen
通讯作者：
吴玉程、张剑芳、张文军、王鹏
通讯单位：
合肥工业大学、
香港城市大学
、安徽师范大学
二氧化碳和含氮物质的电化学
C-N
偶联为合成尿素、酰胺和其他有价值的
C-N
化合物提供了一条有前途的途径。然而，
C
和
N
中间体的不平衡形成导致了缓慢的
C-N
耦合动力学。
在此，作者报道了一种原子钯桥接的
Cu/Cu
2
O
（
Pd
1
-Cu/Cu
2
O
）催化剂，通过
Pd
1
-Cu
2
Te
纳米片的原位电化学重构合成。
要点
1.
本文开发了一种原子分散的
Pd
桥接
Cu/Cu
2
O
催化剂，用于
CO
2
和
NO
3
的高效电催化尿素合成。该催化剂具有
Pd-Cu
双位点，在热力学和动力学上显著增强了
CN
偶联。重组后的
Pd
1
-Cu/Cu
2
O
的尿素产率为
31.8 mmol h
-1
g
cat
-1
，峰值
FE
为
42.2%
。
要点
2
.
原位光谱分析和理论计算表明，
Pd
1
-Cu/Cu
2
O
上的
Pd-Cu
双位点调节了
CO
2
和
NO
3
的还原动力学，平衡了关键中间体
*CO
和
*NH
2
的生成，降低了
C-N
偶联的能垒，从而促进了尿素的合成。
图
1
：
Pd
1
-Cu/Cu
2
O
的形态表征。
(a) Pd
1
-Cu/Cu
2
O
的制备工艺示意图。
(b) TEM
图像。
(c) HRTEM
图像。
(d) AFM
图像。
(e) AC-HAADF-STEM
图像。
(f) e. (g)
强度线扫描剖面图所示区域的放大图。
(h) EDX
谱。
(i)
元素映射像。
图
3
：尿素合成性能。
(a) CO
2
还原、
CO
2
+ NO
3
还原和
NO
3
还原时
Pd
1
-Cu/Cu
2
O
的
LSV
曲线。
(b) Pd
1
-Cu/Cu
2
O
和
Cu/Cu
2
O
的尿素产率和
FEs
电位依赖性。
(c)
不同催化剂对尿素收率和
FEs
的比较。
(d) Pd
1
-Cu/Cu
2
O
上
CO
2
+ NO
3
还原主要产物的
FEs
。
(e)
不同催化剂中
j
CO
的比较，
(f) j
NH2
的比较。
(g) CO(
15
NH
2
)
2
和
CO(
14
NH
2
)
2
的
1
H NMR
谱。
(h)
尿素合成过程中
Pd
1
-Cu/Cu
2
O
的稳定性。
参考文献：
Yan Wang, Shuai Xia, Kui Chen
.
et al.
Balancing Intermediates Formation on Atomically Pd-Bridged Cu/Cu
2
O Interfaces for Kinetics-Matching Electrocatalytic C-N Coupling Reaction
.
Angew
.
(202
5
).
文献链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202503011
以上内容，如有误读
和纰漏，敬请指
正
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