挥发性有机物 (VOCs)
被认为是当前我国空气污染的关键物种，对人体健康和自然环境有着很大的危害，其种类众多，在大气环境中一般以气体形式存在，包括脂类、烷烃、烯烃、芳香烃、醇类、酮类、醚类和卤代烃类等。一般来说，不同 VOCs 在催化剂上的催化消除与其化学结构和化学性质密切相关。
与昂贵稀缺的贵金属相比，金属氧化物催化剂更加便宜和丰富。金属-有机骨架材料 (Metal-Organic Frameworks, MOFs) 具有高比表面积、高度多孔结构和规则形貌等诸多优点，且基于 MOFs 构筑的衍生催化材料可保留上述的多孔规则等特点，被认为是制备金属氧化物的理想前驱体和模板；同时这类材料的热稳定性较差，因此可利用其高温易分解的特点，焙烧得到对应的金属氧化物，且由于 MOFs 基衍生材料独特的形貌结构以及各组分之间协同效应所带来的增强性能，使得其在大气污染物消除领域表现出较大的应用前景。
研究挥发性有机物 (VOCs) 在具有多面体结构和各向异性性质的纳米结构金属氧化物催化剂上的高效催化降解具有重要的意义。
近日，
广东工业大学环境健康与污染控制研究院、环境科学与工程学院安太成教授
带领研究团队探究了正己烷在 ZIF-67 拓扑缩合合成的多面体 Co
3
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上的界面催化降解机理。
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图1
正己烷在多面体 Co
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上的催化降解机理
本研究通过原位热解诱导过程，使沸石咪唑骨架材料 (ZIF-67) 发生拓扑缩合，最终生成多面体 Co
3
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4
纳米结构催化剂。该缩合过程不会改变 ZIF-67 前驱体的拓扑结构。300
o
C 拓扑缩合得到的最佳 Co
3
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4
-300 催化剂对催化消除正己烷表现出优异的催化活性，其 T
90
为 196
o
C (60,000 mL g
-1
h
-1
)，优于商业化的 Pt/Al
2
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3
。更重要的是，该催化剂具有优异的循环稳定性、较好的催化稳定性以及较强的抗水汽和二氧化碳能力。
该衍生金属氧化物催化剂优异的催化性能可归因于催化剂的拓扑多面体形貌以及丰富的酸性位点和氧空位。此外，通过原位 DRIFTS 表征阐明了 Co
3
O
4
-300 催化消除正己烷的界面催化降解机理，揭示了从 L-H 模型到 MvK 模型的渐进反应机制。
该研究工作可为 MOFs 材料拓扑缩合合成非贵金属催化剂以及真实大气环境领域中直链烷烃的高效消除提供新的研究方法和思路。
该成果以“
Interfacial catalytic degradation
mechanism of n-hexane over polyhedral Co
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nanocatalysts derived from
topotactic condensation of ZIF-67
”(
《正己烷在ZIF-67拓扑缩合合成的多面体 Co
3
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4
上的界面催化降解机理》
)为题，发表在英国皇家化学会期刊
Environmental Science: Nano
上。
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Interfacial catalytic degradation mechanism of n-hexane over polyhedral Co
3
O
4
nanocatalysts derived from topotactic condensation of ZIF-67
Yunlong Guo, Meicheng Wen, Guiying Li, Jiejing Kong, Shengnan Song, Qiuxia Liu and Taicheng An*
（
安太成
，广东工业大学）
Environ. Sci.: Nano
, 2024,
11
, 2000-2009
https://doi.org
/
10.1039/D4EN00101J
本文第一作者，广东工业大学副教授，硕士生导师，主要从事非均相界面大气化学以及大气污染物迁移转化机制的研究工作。近五年以第一作者在
PNAS、Environ. Sci. Technol.、Appl. Catal. B-Environ.、Environ. Sci. Nano
等期刊上发表多篇论文。主持国家自然科学基金面上和青基、中国博士后科学基金、广东省自然科学基金等多项项目。
本文通讯作者，广东工业大学教授，博士生导师，环境科学与工程学院院长、环境健康与污染控制研究院院长，粤港澳污染物暴露与健康联合实验室主任、广东省环境催化与健康风险控制重点实验室主任。国家高层次人才计划、教育部高层次人才特聘教授和国家杰出青年科学基金获得者，全国模范教师，“广东特支计划”杰出人才(南粤百杰)和广东省科技创新领军人才、广东省环境工程专业珠江学者特聘教授，国家重点研发计划、广东省重点研发计划、广东省首批本土创新团队和广东省自然科学基金团队首席科学家，广东省丁颖科技奖、广东省五一劳动奖章和广东省优秀共产党员获得者。2021年带领团队分别获得广东省五一劳动奖状（劳模集体）和广东省五四青年奖章（集体），同年获得广东省总工会劳模和工匠人才创新工作室命名。长期从事新兴有机污染物的环境地球化学过程与健康效应、光化学与光催化迁移转化与风险消减机理方面的研究工作。重点开展有关环境大气和水体中毒害有机物环境净化消除与污染控制原理及其区域健康风险消减等方面的研发工作。在国内外相关领域的高水平期刊(如
Nat. Commun.、PNAS、JACS、Energy Environ. Sci.、Environ. Sci. Technol.、Appl. Catal. B: Environ.、J. Catal.、Water Res.
和
Environ. Sci. Nano
)上发表发表 SCI 论文 600 余篇，被 SCI 引用 22000 余次，包括 ESI% 高被引论文 20 余篇和热点论文 3 篇，入选全球学者库网站公布“全球顶尖前万名科学家排名 6724 名”榜单。2014 年-2023 年连续十年入选 Elsevier 发布的中国高被引学者榜单(环境科学类)， 2023年入选科睿唯安全球高引用科学家。主持或完成国家重点研发计划项目、国家自然科学基金重点项目和重点国际合作项目、国家杰出青年科学基金、“珠江人才计划”首批本土创新科研团队项目、广东省重点研发计划项目、广东省自然科学基金团队项目等。目前为
Appl. Catal. B: Environ.
和
Crit. Rev. Environ. Sci. Technol.
(CREST)杂志副主编及多个国际国内学术期刊编委和客座主编。还担任国际环境地球化学与健康学会(SEGH)亚太地区主席及其首批会士、SEGH 中爱联盟中方主席、SEGH2017 国际大会和第五届、第六届、第七届和第八届生物气溶胶研讨会共同主席等。
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环境健康与污染控制研究院网站：
http://iehpc.gdut.edu.cn/
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安太成教授网页：
https://yzw.gdut.edu.cn/info/1149/2721.htm
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