北航Nature子刊：宏观均匀导锂界面层助力高性能锂金属电池

顶刊收割机 · 公众号 · · 2024-12-16 08:30

正文

【做计算找华算】 理论计算助攻顶刊，50000+成功案例，全职海归技术团队、正版商业软件版权！

经费预存选华算科技：年终重磅加码，高至30%预存增值 ！

锂金属因其极高的理论比容量和低电化学电位被认为是高能量密度可充电电池的理想负极材料。然而，锂金属电池在实际应用中面临诸多挑战，包括锂枝晶的生长、无限的体积膨胀、与电解液的副反应以及循环过程中的粉碎问题进而严重限制了其商业化进程。

在此， 北京航空航天大学宫勇吉、翟朋博，上海空间电源研究所杨承等人 报道了一种锂离子选择性传输层，以实现高效且无枝晶的锂金属负极。研究显示，逐层组装的质子化氮化碳（PCN）纳米片具有均匀的宏观结构、无晶界，基面上有序孔隙的氮化碳提供了具有低弯曲度的高速锂离子传输通道。

此外，作者利用PCN-PEO保护层对锂金属进行改性，为实现超致密锂沉积提供了可行的途径，使锂金属箔可同时作为负极和集流器（CC），进而提高全电池的能量密度。

基于此，所组装的324 Wh kg ^-1 软包电池具有300次稳定循环性，容量保持率为90.0%，平均库仑效率高达99.7%。超致密锂金属负极使无负极CC可实现7 Ah电池（506 Wh kg ^-1 ，160次循环）的高能量密度和长循环寿命。

图1. 不同锂沉积的演变

总之，该工作通过在锂箔表面覆盖一层宏观均匀且具有选择性锂离子导电性的PCN-PEO界面层，成功实现了无铜集流体（CC-free）锂金属软包电池的长循环性能。与g-C ₃ N ₄ 相比，PCN纳米片因微孔数量的增加和锂离子迁移障碍的降低而展现出更优的锂离子传输性能。

研究表明，具有宏观均匀界面组成的PCN-PEO保护层有利于实现锂离子通量的均匀化，可阻止电解液与锂金属之间的副反应，并诱导锂金属的均匀沉积。基于此，使用PCN-PEO@Li电极的对称电池展示了稳定的循环性能和高锂利用率。组装的324 Wh kg ⁻¹ 无集流体软包电池实现了300个稳定循环，容量保持率为90.3%。

此外，作者成功组装了能量密度高达506 Wh kg ⁻¹ 的PCN-PEO@Li | |NCM83软包电池，并实现了160个稳定循环。因此，该项工作为设计无需铜集流体、具有长循环寿命和高能量密度的高性能锂金属负极提供了有益的指导。