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清华大学再发Nature

iNature  · 公众号  ·  · 2024-06-13 09:03

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气溶胶污染研究和气候变化评估的一个关键挑战是了解大气气溶胶颗粒最初是如何形成的。 虽然新粒子形成(NPF)的机制已经在特定地点被描述,但在大多数地区,这种机制在很大程度上仍然不确定,因为大气模式模拟关键NPF过程的能力有限。

2024年6月12日,清华大学赵斌团队在 Nature 在线发表题为“ Global variability in atmospheric new particle formation mechanisms ”的研究论文, 该研究综合了分子水平的实验,在一个完全耦合的全球气候模式中建立了11种NPF机制和前体气体复杂的化学转化的综合表征。 综合模拟和观测结果表明,主要的NPF机制在全球范围内是不同的,并且随区域和高度而变化。

在大多数气溶胶浓度高或气溶胶辐射强迫大的地区,以前被忽视或代表性不足的涉及有机物、胺、碘氧酸和HNO 3 的机制可能主导着NPF;这些区域包括海洋和人为污染的大陆边界层,以及热带雨林和亚洲季风区上空的对流层上层。 这些未被充分代表的机制在其他地区也发挥着显著作用,例如太平洋和大西洋对流层上层。

大气气溶胶颗粒每年导致全球300多万人过早死亡,是地球气候的关键调节剂。来自可冷凝气体分子的NPF是大多数大气粒子的基本来源。这些粒子随后的增长被认为贡献了全球云凝结核(CCN)数量的大约一半,极大地影响了云的性质和地球的辐射平衡。 了解区域和全球NPF的机制对于准确估计气溶胶的气候效应以及将这种效应归因于可控制的初级颗粒和气体源是必要的。
尽管NPF在大气中具有重要意义,但它一直是大气化学中最不为人所知的成分之一。最近的观察研究通过直接检测分子簇(颗粒形成的中间体)揭示了NPF在特定位点的机制。然而,大多数地区和大多数海拔高度的NPF机制仍然是一个谜。这在很大程度上是因为目前的大气模式—在全球和区域尺度上理解NPF的机制和影响必不可少的工具—缺乏反映许多至关重要过程的能力。 最广泛使用的全球模型是建立在涉及硫酸(H 2 SO 4 )、氨(NH 3 )和离子的传统二元和三元粒子成核过程上的,这些模型低估了大多数大气环境中的NPF速率和粒子数量,通常误差一个数量级或更多。
热带雨林NPF的机制和观测限制(图源自 Nature
该研究综合了分子水平的实验室实验,在一个完全耦合的全球气候模型中建立了NPF和前体气体化学转化的综合模型表示。该模型考虑了11种成核机制,其中4种关键的成核机制在很大程度上被忽视,包括碘氧酸中性和离子诱导成核、H 2 SO 4 -HNO 3 -NH 3 协同成核和胺-H 2 SO 4 成核。此外,通过在模型中实现先进的实验约束自由基二维挥发性基集(R2D-VBS)来模拟ULVOCs和ELVOCs的温度依赖和NO x 依赖的形成化学和热力学,从而改变了以前纯有机和有机H 2 SO 4 成核的模型表示。
新模型极大地改进了世界粒子热点的粒子数模拟,通常提高了一个数量级或更多。这就解释了全球范围内NPF机制在区域和海拔上的巨大差异。 因此,NPF在对流层下层不同区域以0.5%的过饱和形成云的核中占不同比例(10-80%)。对全球NPF机制的综合模拟有助于改进气溶胶气候效应的估计和源归因。

原文链接:
https://www.nature.com/articles/s41586-024-07547-1

END

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