第一作者：王超
通讯作者：唐军旺，张天雨
通讯单位：清华大学，伦敦大学学院，北京林业大学
DOI: 10.1038/s41467-024-51690-2
清华大学唐军旺院士采用一种光子-声子耦合催化策略，大大提升了常规光催化的转化效率，同时降低了常规热催化的温度/能耗。此突出作用在高效高选择性地将甲烷氧化为C
2
和C
3
烷烃方面获得了进一步证实。
多相热催化是许多化工反应过程的核心，但是常常需要高温/高能耗， 而且容易引起过程中的积碳，降低了催化剂的使用寿命。多相光催化技术可以在很大程度上缓解传统热催化转化反应条件苛刻、能耗高的劣势。然而目前报道的常规光催化在许多反应中转化率很低，工业化应用方面有很大的挑战。
甲烷是页岩气和甲烷水合物的主要成分，储量丰富。通过低碳过程将其转化为高价值的多碳(C
2+
)化学品和燃料，是实现化石原料经济最大化和减少温室气体排放的有前途途径。近期，同样利用光子-声子耦合催化技术，唐军旺院士团队设计了氧缺陷修饰的Au-CeO
2
催化剂，将甲烷高效且高选择性地转化为C
2+
化学品。在150 °C光照下，实现了1621 μmol h
-1
的甲烷转化效率以及98%的C
2+
选择性，远优于已经报道的研究结果。机理研究发现通过预处理引入CeO
2
中的氧缺陷能促进氧气的吸附和活化，而Au作为助催化剂有利于碳碳偶联反应的发生，同时对过度氧化有抑制作用。
通过优化催化剂和反应条件等在Au-CeO
2
催化剂上实现了光子-声子耦合催化的反应，该反应能够以空前的生产率将甲烷转化为C
2+
烃类，在150 ℃下主要产物乙烷的产率为755 μmol h
−1
，C
2+
选择性为98%。产率远高于目前报导的光催化甲烷氧化偶联。提升声子(反应温度)和光子 (光照强度)都能够显著提升甲烷转化速率，这说明光子和生子耦合是一种提高甲烷活化速率的有效手段。同时，该催化剂具有很高的稳定性，在150 ℃下连续反应120小时，反应活性和产物选择性都没有发生改变。
催化剂表征结果显示，对Au-CeO
2
催化剂在一定温度下进行预处理会同时改变Au和CeO
2
。CeO
2
会在预处理中形成氧空位，而Au助催化剂在高温下则会长大并团聚
。
通过光致吸收谱、荧光光谱和电化学光电压衰减谱证明了在光催化过程中，甲烷被光生空穴活化，氧气被电子活化，而Au作为助催化剂能通过接收空穴的方式，促进载流子的转移和分离，提高光催化效率。
通过自由基捕获实验证明氧气被电子还原，形成超氧自由基。电化学光电流响应说明Au助催化剂能显著提升CeO
2
的氧化能力。最后采用原位红外光谱对甲烷氧化过程中中间体的形成进行了追踪，发现Au助催化剂能抑制甲烷氧化中HCOO*自由基的转化，从而减缓过度氧化的放生。
乙烷的催化氧化结果表明，Au作为助催化剂能显著提升C-C偶联的反应速率，因此Au-CeO
2
相比CeO
2
，表现出显著的C
2+
形成速率。
本研究通过光子-声子耦合驱动的催化反应，实现了甲烷高效且高选择性地转化为C
2+
化学品。使用含有氧缺陷的Au-CeO
2
催化剂，乙烷产率达755 μmol h
−1
，C
2+
选择性为98%，为甲烷转化为高价值化学品提供了新的途径。这一方法不但转化效率高，且相比传统热催化反应能耗低，具有广阔的应用前景。
清华唐军旺院士课题组博士后和访问学者招聘启事
唐军旺院士任清华大学化工系工业催化中心创建主任，清华首位碳中和讲席教授。唐教授是欧洲科学院院士（the Academy of Europe）, 英国科学院-利弗休姆资深研究员（RoyalSociety-Leverhulme
Trust Senior Research Fellow），比利时欧洲科学院院士 （Fellow of European Academy of
Sciences），英国皇家化学会会士（Fellow of RSC)，英国材料、矿物和采矿协会会士（Fellow of IMMM）和中国化学会荣誉会士。曾任伦敦大学学院 （UCL，QS世界大学排名过去15年以来一直位列世界前10名）大学材料中心主任多年。其在低碳能源催化材料的开发，光子和声子协同催化活化小分子（包括水分解制氢，合成氨，二氧化碳转化，甲烷转化等），以及微波催化方面(塑料的催化循环利用)具有很深厚的理论基础和研究经验。已在国际杂志
Nature Catalysis, Nature Energy, Nature Materials, Nature
Sustainability, Nature Reviews Materials, Chemical Reviews, Chem. Soc. Rev
.等能源和化学领域期刊共发表了>250篇文章。同时是5个国际杂志的主编/编辑或者副主编，包括Applied Catalysis B （影响因子24）、Chin J. Catal.(催化学报)、 EES Solar和Carbon Future 等。
学术带头人：
唐军旺院士， 清华大学化学工程系
研究方向 1：
低温低压热催化合成氨和氨分解
研究方向 2：
微波催化塑料解聚
研究方向 3：
光子和声子催化合成绿氨
研究方向 4：
光子和声子催化天然气转化
以上研究已获得国家基金委重点项目，中石化等央企的重点/重大项目资金支持，现为这些项目招聘优秀博士后和访问学者
。
（1） 博士后原则上年龄不超过32周岁；访问学者不超过38周岁；
（2） 已获得多相催化，或者光/热催化等研究方向的博士学位；
（3） 具有丰富的材料制备、表征和催化活性评价经验
（3） 在本专业领域主流国际期刊以第一作者发表过至少3篇高水平研究论文，能够独立开展科研工作；
（4） 具有扎实的专业知识与丰富的实践经验；
（5） 具有强的英文写作与国际会议交流的能力；
应聘材料：
（1） 个人简历：包括学历、科研方向及成果（附带有代表性的3篇已发表论文）、推荐人联系方式及个人联系方式等内容；
（2） 一页简述期望的博士后/访问期间的工作方向及计划。
请整合以上申请材料合并成一个PDF文件，以“博士后/访问学者申请-姓名”为邮件标题发送至邮箱
王晴漪 [email protected]
背景优秀者推荐申报清华水木学者（
https://postdoctor.tsinghua.edu.cn/info/zxtz/2097
）
欢迎关注我们，订阅更多最新消息
