DOI:
10.1016/S1872-2067(23)64605-4
https://doi.org/
10.1016/S1872-2067(23)64605-4
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近日，《催化学报》在线发表了内蒙古大学罗文豪研究员团队在电催化合成氨领域的最新Perspective文章。该工作系统的简述了电化学NO
3
RR合成氨可能的反应路径，并针对不同的反应机理围绕铁/铜基电催化剂的近期研究进展系统归纳了三种催化剂设计策略，重点评析和讨论了原位实时表征技术在电催化NO
3
RR合成氨研究领域中的代表性应用案例，最后就当前NO
3
RR合成氨所面临的核心挑战、未来的研究机遇和发展方向提出展望。论文第一作者为：陈丽丽，论文共同通讯作者为：白凤华副教授和罗文豪研究员。
氨(NH
3
)是现代工业的重要化工原料之一，因其具有较高的能量密度、便于运输和储存的特点而被认为是一种非常有前景的储氢材料和可再生能源载体。电催化硝酸根还原(NO
3
RR)是一种理想的绿色合成氨策略，同时可应用于废水中硝酸根(NO
3
−
)污染的去除。然而，NO
3
RR涉及多个电子和质子转移过程，且存在析氢反应(HER)等竞争反应，导致NO
3
RR的法拉第效率(FE)和选择性较低。近年来，精准构筑NO
3
RR电催化剂，实现高效合成氨逐步成为电催化领域的研究热点。其中，铁/铜基催化剂因其优异的催化性能和经济可行性而备受关注。因此，非常有必要对近年来具有代表性的铁/铜基催化剂的研究进展进行总结。
本文首先围绕铁/铜基电催化剂在NO
3
RR中可能涉及的反应历程和相应的中间体简述了电化学NO
3
RR合成氨可能发生的反应路径，系统归纳了三种催化剂设计策略，包括单原子催化剂策略、双金属催化剂策略以及仿生催化剂策略等。随后，重点评析和讨论了原位实时表征技术，如原位电化学质谱、原位X射线吸收光谱和原位红外/拉曼等在电催化NO
3
RR合成氨研究领域中的代表性应用案例，并阐明了原位表征技术的发展和联用对于揭示NO
3
RR本征活性位和动态机理的关键作用。最后，系统总结了当前NO
3
RR所面临的核心挑战并对其未来的研究机遇和发展方向提出了展望，包括高效催化剂的关键描述符和设计策略，探究固-液界面的前沿原位表征技术开发，以及将NO
3
RR与绿色反应(如二氧化碳转化和生物质转化等)高效耦联制备高值化学品。
图1.
废水污染硝酸根电催化还原合成氨的封闭式氮循环。
要点：
废水污染硝酸根电催化还原合成氨的封闭式氮循环如图所示。硝酸盐已成为地表水和地下水污染的主要来源之一，而
氨是现代工业的重要化工原料之一，是一种非常有前景的储氢材料和可再生能源载体。
电催化
NO
3
RR合成氨是一种可持续产氨和硝酸盐污染去除的合理且有吸引力的替代方案，但由于NO
3
RR涉及多个电子和质子转移的复杂反应途径，因此需要精准构筑高效的电催化剂以实现高活性、选择性的产氨。
图2.
电催化NO
3
RR的未来发展机遇和方向(论文中出现的Figure 6)。
要点：
(1) 合理设计高性能电催化剂，特别是采用仿生设计策略构建多功能和长期稳定的电催化剂; (2) 进一步探索在固-液界面上先进的原位表征方法/技术，用于揭示催化过程中固有的活性物种及其动态演化; (3)将电催化NO
3
RR过程与其它有潜力的反应/过程进一步耦联实现高值化学品的可持续生产，如与CO
2
还原耦联产尿素、与胺化反应耦联产胺/氨基酸、或与生物质转化耦联生产高附加值化学品等。
1. 主要围绕铁/铜基电催化剂在NO
3
RR合成氨中可能涉及的反应历程和相应的中间体简述了电化学NO
3
RR合成氨可能发生的反应路径，并针对不同的反应机理系统归纳了三种催化剂设计策略，包括单原子催化剂策略、双金属催化剂策略以及仿生催化剂策略等。
2. 重点评析和讨论了原位实时表征技术，如原位电化学质谱、原位X射线吸收光谱和原位红外/拉曼等在电催化NO
3
RR合成氨研究领域中的代表性应用案例，并阐明了原位表征技术的发展和联用对于揭示NO
3
RR本征活性位和动态机理的关键作用。
3. 系统总结了当前NO
3
RR所面临的核心挑战并对其未来的研究机遇和发展方向进行了展望，包括高效催化剂的关键描述符和设计策略，探究固-液界面的前沿原位表征技术开发，以及将NO
3
RR与绿色反应(如二氧化碳转化和生物质转化等)高效耦联制备高值化学品。
白凤华
，内蒙古大学化学化工学院副教授。2008年博士毕业于内蒙古大学，2012年在英国Exeter大学作访问学者。自2015年起担任内蒙古大学化学化工学院副院长，现任内蒙古大学化学化工学院党委书记。2023年担任Materials Today Sustainability期刊的Associate Editor。主要研究方向为：生物质、CO
2
以及合成液体燃料转化为高附加值化学品的新型催化材料的设计与开发。
罗文豪
，内蒙古大学化学化工学院研究员，博士生导师。2014年博士毕业于荷兰-乌特勒支大学（导师：Bert Weckhuysen和Pieter Bruijnincx教授），后在德国-慕尼黑工业大学与Johannes Lercher教授合作开展博士后研究。2016年加入中国科学院大连化物所张涛院士团队担任副研究员。2017年，在英国伦敦学院大学作访问学者（合作教授：Andrew Beale）。2023年就职于内蒙古大学化学化工学院，主要研究方向为：多相催化，环境催化，原位光谱表征技术，可再生能源以及可持续化学。
文献信息：
Lili Chen, Yanheng Hao, Jianyi Chu, Song Liu, Fenghua Bai *, Wenhao Luo *,
Chin. J. Catal.,
2023, 58: 25–36
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