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【计算】限域条件下金属纳米催化剂动态的熵效应

X-MOL资讯 · 公众号 · · 2024-10-30 08:09

正文

催化剂结构动态演变过程中产生的熵对化学反应的影响是不可忽视的。载体的孔道限域效应通常会影响金属纳米催化剂结构的动态演变过程。然而，传统研究常常侧重通过静态优化寻找最稳定结构，很少有研究探讨反应条件下限域体系的结构动态以及相应的熵效应对催化反应的影响。

近日， 厦门大学程俊 教授 利用机器学习分子动力学模拟和自由能计算方法研究了限域条件下金属纳米催化剂动态的熵效应 ，相关成果发表于 Chemical Science 。论文第一作者为 樊祺源 ，现为山西大学化学化工学院教师。

图1. 机器学习势函数加速自由能计算工作流的示意图。

该工作利用机器学习分子动力学模拟和自由能计算方法研究了限域条件下金属纳米催化剂的动态演变及其对化学反应的影响（图1）。论文以碳纳米管包覆不同尺寸Pt团簇催化剂催化 O ₂ 解离为例，并与纯团簇和外表面负载型团簇对比，详细计算了反应自由能和熵变，观察到了由于团簇在有限温度下的液相到固相转变而产生的熵效应（图2）。更重要的是，对限域下动态效应的研究表明，载体的限域效应会增加团簇催化剂的结构动态性，导致熔化温度低于纯团簇和碳纳米管外表面负载的团簇，从而促进催化反应在较低温度下发生，并防止催化剂形成不利的氧化物。