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研究背景
高性能光电探测器是自动驾驶、动态识别和虚拟现实等各种应用中的关键元素，其期望具有低暗电流、快速响应速度和可在室温下工作的偏振灵敏度。确保超低暗电流和超快光响应是实现高效灵敏光电器件的关键。近年来，2D材料在低功耗集成电路、可调谐光电探测器、敏感基因组测序传感器等领域提供了巨大的潜力。特别是2D范德华(vdWs)pn结，由于其高载流子迁移率、强光-物质相互作用和pn结之间的超快电荷转移，使其具有超快光响应速度、低暗电流和高光电转换效率的光伏器件引起了人们的极大兴趣。为此，各种人工堆叠的2D pn结已经被探索用于从紫外到中红外波长的宽谱光探测，而无需考虑晶格失配。然而，报道的2D光电探测器的暗电流仍然远远落后于商业要求的10
-10
A水平和纳秒级响应速度，因为大pn内建电场不仅会加速光载流子的传输，而且会增加少数载流子的暗电流。一般来说，pn结暗电流主要包括少数载流子的漂移电流和热激载流子的产生电流，如图1a所示。漂移电流是指在电场驱动下pn结两侧少数载流子漂移形成的反向电流，它与本征载流子浓度和势垒高度成正比。生成载流子是指由pn结耗尽区热激发非平衡载流子形成的反向电流，注入p区或n区而不复合。产生电流的大小与材料中本征载流子浓度和缺陷浓度呈正相关。仔细设计pn结中的能带势垒对于减轻暗电流和提高响应速度至关重要。通过在pn结界面处插入超薄绝缘阻挡层，可以有效地降低少数载流子和热激发载流子对暗电流的贡献。然而，势垒结构的严格能带匹配设计给2D pn结的制造带来了挑战。此外，绝缘层引入的阻挡也会降低光生载流子的传输效率和传输速度。同时，绝缘层会阻止大多数载流子在pn界面的扩散，削弱pn结的内建电场程度，最终进一步降低探测率和响应速度。因此，对少数载流子、热激发载流子和光生载流子的低效控制严重限制了这些pn光电探测器的性能提高。
成果介绍
有鉴于此，近日，
北京科技大学张跃院士团队（共同通讯作者）提出了一个高尖峰势垒光电二极管，可以实现超低暗电流和超快响应
。该器件采用Te/WS
2
异质结制备，具有高电子势垒和大空穴内建电子场，能从II型向I型转换。高电子势垒可以大大降低少数载流子的漂移电流和热载流子的产生电流，而大的内建电场仍然可以加速光生载流子的输运。本文设计的Te/WS
2
vdWs光电二极管具有8×10
-14
A的超低暗电流和10/13μs的超快光响应。此外，本文利用Te/WS
2
vdWs光电二极管演示了一个像素分辨率为100×40的高性能可见光成像仪。这项工作为设计具有优异综合性能的2D材料基光伏器件提供了全面的理解。文章以“
High-Spike Barrier Photodiodes Based on 2D Te/WS
2
Heterostructures
”为题发表在著名期刊
ACS Nano
上。
图文导读
图1. 用于低反向漏电流的高尖峰势垒pn二极管设计。（a）反向偏置下典型双载流子主导的2D pn结的原子结构图和能带结构图。（b）反向偏置下具有高尖峰势垒的2D Te/WS
2
vdWs pn结的原子结构和能带结构图。（c）典型双载流子主导的2D pn结和2D Te/WS
2
异质结的电流-电压特性曲线。
势垒尖峰通常存在于pn结的界面上。由于真空能级是连续的，当两种材料形成异质结时，载流子扩散导致两种材料的费米能级趋于对齐。在pn结界面处，宽带隙材料的导带底部出现一个尖峰。势垒尖峰的大小主要取决于p型和n型半导体的相对掺杂浓度，它可以直接控制少数载流子的扩散。此外，pn结的反向电流由少数载流子的扩散决定。本文利用窄带隙Te和光带隙WS
2
，合理设计了一种能够平衡暗电流和光响应速度的高尖峰势垒I型pn异质结。选择WS
2
作为光吸收层，是因为其对光生电子和空穴的有效分离能力。此外，由于WS
2
的层间相互作用，它表现出很强的层依赖带隙以及导带和价带的移动，导致能带结构具有很强的可调性。此外，由于较厚WS
2
中激子结合能的降低，与单层WS
2
相比，其荧光寿命可以大大增强，这对于延长载流子的输运距离具有重要意义。通过详细调节能带对齐，在Te/WS
2
pn结中引入了高电子势垒和大空穴内建电场(图1b)。高电子势垒可以有效地阻止少数载流子在窄带隙Te材料中的漂移和高浓度热电子的产生电流，从而降低pn结的漏电流。内建电场没有绝缘层的缺点，也确保了光生电子-空穴对的快速分离(图1c)。因此，单光载流子主导的Te/WS
2
异质结具有2.5×10
5
的超高整流比(RR)、25.7%的外量子效率(EQE)和10/13 μs的快速响应速度。
图2. 633 nm激光照射下Te/WS
2
vdWs光电二极管的光伏响应。（a）633 nm激光照射下Te/WS
2
的示意图。（b）Te/WS
2
pn结的光学图像。（c）Te/WS
2
二极管在黑暗条件下的整流特性及理想因子。（d）Te/WS
2
pn结的栅极相关整流比。（e）Te/WS
2
光电二极管的扫描光电流成像。（f）Te/WS
2
光电二极管的I-V特性随功率密度的变化。（g）Te/WS
2
光电二极管的归一化时间分辨光响应。（h）Te和WS
2
光电探测器的响应时间和暗电流比较。
本文采用精确干法转移在300 nm厚的SiO
2
/p
+
-Si衬底上制备了垂直堆叠的Te/WS
2
vdWs异质结。宽带隙WS
2
被放置在Te纳米片上以更好地吸收光。在WS
2
和Te上分别沉积不对称金属接触Cr/Au和Pd/Au，形成高质量的欧姆接触，为光生载流子的高效输运提供了有利条件，如图2a所示。pn结内的电子流路径如图2b光学图像中的白色虚线所示，结面积为151 μm
2
。图2c中Te/WS
2
pn二极管的输出特性显示出典型的整流行为，其反向漏电流相对较小，为8×10
-14
A，电流开/关比约为10
5
。计算出该二极管的理想因子约为1.1，表明其界面干净，异质结缺陷少。由于Te/WS
2
vdWs异质结的超薄厚度和陡峭的界面电荷载流子梯度，静电掺杂可以很容易地设计整流行为以及内建电场。因此，在图2d中可以观察到，随着正栅极电压增加，RR单调增加。此外，Te/WS
2
二极管在不同栅极电压下均呈现n型主导的电导率。通过将Te/WS
2
异质结的总电阻分为三部分：重叠的Te/WS
2
pn结、剩余的Te和WS
2
纳米片，可以解释所观察到的栅极可调RR。与Te/WS
2
pn结相比，Te/Pd和WS
2
/Cr的接触电阻相对较小，可以忽略不计，因为它们具有合适功函数匹配诱导的高质量欧姆接触。因此，由于WS
2
的耗尽，Te/WS
2
二极管在较大的负栅极电压下表现为关断状态，然后由于WS
2
中载流子的积累，随着正栅极电压增加，Te/WS
2
二极管切换为导通状态。然后，提取了不同栅极电压下的RR值，在V
d
=±1，V
g
=80 V时得到了2.5×10
5
的高值。
为了进一步探索Te/WS
2
光电二极管的光伏性能，在633 nm激光照射下测量了功率相关的光响应。自驱动模式下的光电流成像如图2e所示，在Te/WS
2
重叠区域观察到约10 nA的光电流，证明光伏电流来源于pn结而不是金属接触区域。短路电流(I
SC
)和开路电压(V
OC
)随入射功率密度(P
in
)增加而增加，如图2f所示。I
SC
和P
in
之间的近似线性关系产生0.79的功率指数(α)。一般情况下，功率指数偏离1越大，缺陷态诱导的过饱和光吸收越多。开路电压与入射功率密度呈对数关系。特别是在功率密度为167 mW mm
-2
时，获得了最大的开路电压(0.3 V)和短路电流(1.02 μA)。在自驱动模式下，测量了不同光强度下的光响应速度。当激光开/关时，电流上升/衰减快，在不同的光功率密度下表现出良好的稳定性。当光开关频率为500 Hz时，计算得到的上升时间τ
r
(下降时间τ
f
)为10/13 μs(图2g)。暗电流和响应时间是Te或WS
2
基光电二极管的最佳值，如图2h所示。
图3. Te/WS
2
vdWs光电二极管的光响应机制。（a）11 nm厚Te/WS
2
异质结与WS
2
厚度相关的暗电流和响应率。（b）Te和WS
2
的层相关功函数。（c）Te/WS
2
的层相关能带对齐。（d）WS
2
厚度相关的光载流子生成动力学过程的示意图。（e-g）V
ds
<0 V时Te/WS
2
异质结在黑暗下的能带图和载流子透射率，而WS
2
的厚度不同。
在633 nm激光下测量了Te/WS
2
异质结的光电性能。图3a提取了Te/WS
2
光电二极管的主要特征参数。随着WS
2
厚度增加，Te/WS
2
二极管的暗电流呈现先减小后增大的趋势，而在相同激光强度下，Te/WS
2
二极管的响应率则呈现完全相反的趋势。当WS
2
厚度为6 nm时，暗电流最小，响应率最大。如图3b所示，WS
2
的接触电位差(ΔV
CPD
)随着厚度增加而增大，表明功函数减小。由于窄带隙和较小的费米能级可调范围，多层Te的功函数表现出较弱的厚度依赖性。KPFM测量的功函数接近先前报道的多层Te纳米片。因此，图3c绘制了不同厚度Te和WS
2
接触前的能带图。通过优化光生载流子的全生命周期，提高光生载流子的产生效率，加快电子-空穴对的分离速度，延长载流子的输运距离，提高载流子的收集效率，可以实现高效率的光电转换。由于2D范德华材料的态密度较低，因此可以通过厚度工程有效地调节其费米能级和载流子浓度。随着WS
2
厚度增加，导带底减小，价带顶增大，电子浓度减小。研究表明，随着厚度增加，WS
2
的电输运性质可以从电子优势态转变为中性态。WS
2
层数相关的物理性质为优化Te/WS
2
光电探测器的性能提供了充分的依据。如图3d所示，较厚的WS
2
具有较大的光吸收系数，可以提高WS
2
中光生载流子的生成效率。此外，Te与较厚WS
2
之间的强内建电场可以提高电子-空穴对的分离速率，从而大大提高Te/WS
2
光电探测器的光伏性能。实际上，基于2D pn结的光电探测器的性能主要局限于异质结重叠区域，其中内建电场对光生载流子动力学过程至关重要。大pn内建电场不仅可以加速光生载流子输运，而且可以增加少数载流子产生的暗电流。pn结相关光电探测器中的暗电流主要依赖于2D范德华pn结的漏电流，漏电流主要来源于少数载流子的漂移电流和热激发载流子的生成电流。理想因子较大(>1)表明pn结的输出电流主要由热激发载流子的生成电流决定。当WS
2
的厚度为6 nm时，pn结的整流行为处于最佳状态，理想因子接近于1(图2c)。然而，当WS
2
厚度为6、8和10 nm时，由于WS
2
本征带隙和掺杂浓度的巨大变化，Te/WS
2
pn结的理想因子远高于1。
图3e-g显示了具有不同WS
2
厚度的Te/WS
2
vdWs异质结在黑暗条件下和反向偏置下的能带对齐。当WS
2
层数较少时，费米能级接近于n型WS
2
的费米能级，类似于II型能带结构。Te中的少数载流子电子可以很容易地穿过小的p-n势垒到达WS
2
