中国石油大学（华东）潘原ACS Catalysis：用于强化加氢反应过程的单原子合金催化剂：机理、调控策略和设计原则

图1 摘要图

图2 选择性加氢的应用领域

图3 SAAs用于加氢反应的研究进展

要点一：单原子合金催化剂在加氢反应中的研究进展

本文系统综述了单原子合金催化剂在热催化和电催化领域的不同类型的选择性加氢反应中的研究进展，包括烯烃加氢、炔烃半加氢、不饱和醛酮加氢、加氢脱氧、硝基芳烃加氢以及二氧化碳甲烷化、CO ₂ RR、CORR、NO ₃ RR。

要点二：单原子合金催化剂的加氢作用机理

通过串联单原子合金催化剂上底物吸附、氢气活化及氢溢流三个关键步骤，揭示了加氢反应中间体形成与反应路径，深入探讨了这些因素对催化剂催化性能的影响。具体而言，不同的底物吸附构型会影响吸附能和活化能，引发不同的反应路径并生成不同加氢产物，同时调控电荷密度以控制反应速率。单原子合金中的第二金属原子融入宿主金属晶格能够降低氢气解离能垒，促进了氢气的吸附与解离，随后通过氢溢流效应在惰性宿主金属表面完成反应，实现了双金属间的协同作用，显著提升了加氢反应的催化性能。

要点三：单原子合金催化剂的结构调控策略

提出了在各种加氢反应中单原子合金催化剂分别用于活性提升、选择性增强以及稳定性改善的结构调控策略。其一，介绍了通过电子结构调控、表面缺陷工程以及反应路径调控提升加氢活性；其二，利用配位结构调控、合金表面结构调控来强化加氢选择性；其三，采用金属-载体表面效应和限域效应来改善加氢稳定性。

要点四：单原子合金催化剂的设计原则

图4 加氢反应SAAs的结构调控策略和设计原则

要点五：展望

（1）SAAs的精确设计与可控合成技术仍需进一步优化。面对复杂反应的多变性，聚焦催化剂活性物种在高温高压和化学环境变化条件下的行为，以进一步实现SAAs的精确设计和可控合成。此外，针对特定反应体系，深入探究失活机制并开发有效的催化剂再生策略至关重要，以便更好地适应更复杂的反应条件和更苛刻的工业需求。

（2）SAAs加氢催化机制仍需进一步探索。由于加氢反应的复杂性，氢气分子与反应底物在催化剂界面存在竞争吸附，单一反应物的吸附往往不利于整体氢化。因此，需要提供有效的手段来平衡氢气与底物的竞争吸附，这对于提高反应速率具有十分重要的意义。此外，在电催化还原反应中，需要考虑电极电位、电流密度、电解质条件等因素，这些因素对催化剂的性能有直接影响。

（3）SAAs的应用领域仍需进一步拓展。将单原子合金催化剂应用于更多类型的加氢反应，如油品加氢、生物质加氢、精细化学品合成等，为可持续化学过程提供新的解决方案。此外，可以结合反应工程，实现单原子合金催化剂在工业加氢装置中的应用，有望实现催化剂性能的突破和创新。

潘原， 中国石油大学（华东）教授，博士生导师，山东省杰青、泰山学者青年专家，重质油全国重点实验室副主任。主要从事绿色能源转化与多相催化领域研究。以第一/通讯作者在Nat. Commun.、Adv. Mater.、JACS、Angew、EES、AIChE J.、Sci. Bull.、ACS Catal.等发表SCI论文100余篇，论文他引13000余次，H指数56。入选科睿唯安“全球高被引科学家”。主持国家自然科学基金（面上、青年）、山东省自然科学基金（杰青、优青、青年）等项目。以第一完成人获山东省自然科学二等奖1项、中国化工学会基础研究成果二等奖1项、青岛市自然科学二等奖2项等科技奖励。获评侯德榜化工科技青年奖、山东省优秀指导教师、山东省优秀创新创业导师、中国石油大学青年五四奖章等荣誉。指导学生获“挑战杯”全国一等奖、中国国际大学生创新大赛全国铜奖。担任中国化工学会青年工作委员会委员、中国可再生能源学会青年工作委员会委员、Nano Research客座编辑、EcoEnergy、Green Carbon、石油炼制与化工、低碳化学与化工等期刊青年编委等。

Yuan Pan,* Xin Zhang, Guangxun Sun, Yichuan Li, and Bin Liu, Single-Atom-Alloy Catalysts for Enhanced Hydrogenation Reaction Process: Mechanism, Regulation Strategy, and Design Principle, ACS Catalysis, 2025, 15, 3674-3698.

https://doi.org/10.1021/acscatal.4c08075