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【材料】具有多通道辐射衰变途径的含三齿配体金(III)配合物及其在有机发光器件中的应用

X-MOL资讯  · 公众号  ·  · 2024-12-02 08:09

正文


近日, 香港大学任詠华 研究团队报道了 一系列具有多通道发射途径性质的含三齿配体金(III)配合物,并将其应用在制备有机电致发光器件 (OLED)。


由于热活化延迟荧光 (Thermally activated delayed fluorescence, TADF) 的材料能够收集单重态和三重态激子以产生光,对其的研究与发展已成为OLED领域热门的方向之一。与此同时,任詠华研究团队近年提出了一种通过更高效、自旋允许的逆向内部转换 (RIC) 进行热激活的全新发光机制,被称为热刺激延迟磷光 (Thermally stimulated delayed phosphorescence, TSDP)。通过控制最低单重激发态 ( S 1 )、最低三重激发态 ( T 1 ) 和第二低三重激发态 ( T 1 ) 间的能隙,可以实现磷光、TADF 和 TSDP 等发光机制的共存。有别于常用的通过限制激发态结构畸变进而抑制非辐射衰减过程的策略,任詠华研究团队通过实现多通道发射途径来提高辐射衰变速率常数 ( k r ),从而提高光致发光量子产率 (PLQYs)。

任詠华研究团队合成了一系列含三齿配体金(III)配合物,其在固态薄膜中显示出高达 91% 的 PLQY,以及从天蓝色到红色的可调发光颜色。透过采用三能态或四能态模型对其发射衰减寿命的拟合,验证了其 S 1 T 1 T 1 态参与了金(III)配合物的发光。通过将供体分子从二苯基氨基芳基改为苯基咔唑基,可以激活TSDP,从而产生 TADF-TSDP-磷光或 TADF-磷光发光体。变温超快瞬态吸收光谱实验也证实了其TADF 和/或 TSDP 特性,直接观察到反向系统间交叉 (RISC) 和反向内部转换 (RIC),并确定了动力学参数。利用TADF-TSDP-磷光金(III)配合物,可以大大提高天蓝色发光OLED的器件操作寿命,更比之前报道的仅显示 TSDP 特性的金(III)配合物的OLED长 5 倍。这些结果证明了通过合理的分子设计来调控激发态,能实现具有多种辐射衰变途径的发光体以应用于OLED。

该研究近期发表在 Journal of the American Chemical Society 期刊上,文章的通讯作者是香港大学的 任詠华 院士和香港城市大学的 高志钊 教授,第一作者是 梁明意

原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面):
Molecular Design and Synthetic Approaches for the Realization of Multichannel Radiative Decay Pathways in Gold(III) Complexes and Their Applications in Organic Light-Emitting Devices
Ming-Yi Leung, Man-Chung Tang, Shun-Cheung Cheng, Ziyong Chen, Shiu-Lun Lai, Wai Kit Tang, Mei-Yee Chan, Chi-Chiu Ko, Vivian Wing-Wah Yam
J. Am. Chem. Soc . 2024 , 146 , 30901–30912. DOI: 10.1021/jacs.4c09207

导师介绍
任詠华
https://www.x-mol.com/university/faculty/239186







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