第一作者：李珂
通讯作者：杨恒权；邹后兵
通讯单位：山西大学
论文DOI：https://doi.org/10.1021/jacs.4c01834
发展光-生物串联催化反应调控新方法，是实现高效人工光合成的关键。本文发展了一种Pickering乳液界面光-生物串联催化新体系，将光催化剂和生物催化剂共组装到Pickering乳液界面，利用油-水界面调变两种催化剂的反应微环境以及界面空间距离，从而避免光催化活性氧物种引起的酶失活，并促进双氧水分子在两种催化剂之间的传输，进而显著增强了原位双氧水烯烃环氧化反应效率。这项研究为发展高效的光-生物串联催化过程提供了新思路。
光-生物串联催化可以结合光催化剂的高活性以及生物催化剂专一的选择性，是一种先进的绿色高效合成技术，为转化太阳能制备高附加值化学品提供了新的方向。耦合不同的光催化剂和酶，可以实现光催化辅因子循环用于二氧化碳还原、光催化产双氧水用于C-H键不对称羟基化制手性醇等重要反应。然而，光催化反应过程中存在高浓度活性氧物种，能够破坏酶蛋白的分子结构，致使酶在反应过程中快速失活，进而使得目前的光-生物串联催化反应效率仍然较低。因此，发展新的方法调控光-生物串联催化反应过程中活性氧物种以及反应中间体的扩散和传输，进而实现对复杂光-生物串联催化反应的精细调控，具有重要意义。
1. 通过界面共组装策略，实现了光催化剂和生物催化剂在液-液界面空间区域分布的精准控制，构建出具有普适性的Pickering乳液界面光-生物串联催化新体系。
2. 在Pickering乳液界面上耦合光催化产双氧水反应与生物催化环氧化反应，显著增强了原位双氧水烯烃环氧化反应效率，特别是适用于长链α-烯烃和萜烯的环氧化，为煤炭下游产品开发提供了新路线。
3. 阐明了乳液界面位置效应和乳液界面距离效应，揭示了乳液界面在光-生物串联催化反应中的调控机制。
图1 Pickering乳液界面构建光-生物串联催化体系科学构想
图2 Pickering乳液界面光-生物串联催化体系的构建方法与表征
图3 Pickering乳液界面光-生物串联催化体系在原位双氧水烯烃环氧化反应中的催化性能
本工作通过界面共组装策略，精准控制光催化剂和生物催化剂在Pickering乳液界面的空间分布，成功构建出一种Pickering乳液界面光-生物串联催化新体系。位于乳液界面水层的Au/g-C
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纳米片光催化剂在光照下将分子氧转化为双氧水，而位于乳液界面油层的脂肪酶利用原位生成的双氧水驱动烯烃环氧化反应，乳液界面不仅可以控制光-生物串联催化反应网络以避免酶氧化失活，而且可以促进双氧水分子在两种催化剂之间的传输，进而显著增强了原位双氧水烯烃环氧化反应效率。这项研究提出了一种调控复杂光-生物串联催化反应的新策略，为实现高效的太阳能到化学能转化提供了新视野。
该论文第一作者是李珂博士，通讯作者是邹后兵教授和杨恒权教授。该工作得到了国家自然科学基金委、国家重点研发计划、山西省应用基础研究计划、山西煤化所开放课题等项目的资助。
论文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.4c01834
邹后兵
，山西大学教授，博士生导师，入选山西省“三晋英才”青年优秀人才（2019年）。2016年获吉林大学博士学位，同年进入山西大学杨恒权教授课题组，从事乳液界面催化研究，致力于开发Janus型多孔材料进而发展绿色高效液-液界面催化新体系，解决金属催化、酶催化、串联催化等反应过程中的关键科学与技术问题，主持国家自然科学基金面上项目1项和青年基金1项、山西省面上项目1项等，以第一或通讯作者在JACS（3篇）, Nat. Commun.（1篇）, Angew. Chem.（2篇）等国内外重要期刊上发表论文20余篇。
杨恒权
，山西大学教授，博士生导师，现任山西大学研究生院院长，煤基高端化学品绿色催化合成山西省重点实验室主任，精细化学品教育部工程研究中心主任。长期从事绿色与仿生催化研究，致力于发展绿色高效催化新体系，解决精细化学品绿色合成、二氧化碳高效利用中的关键科学与技术问题，承担国家基金重点项目、国家重点研发课题、和企业合作等科研任务，在国际上提出乳滴固定床催化概念，实现了酶催化制手性化学品等反应4000小时连续运行。2013年获得教育部新世纪优秀人才支持，2019年获得国家杰出青年基金支持，2020年入选国家百千万人才工程，并被授予突出贡献的中青年专家（人社部），2023年入选为国务院政府特殊津贴专家；目前担任中国化学会理事、中国化学会胶体与界面化学专委会委员、中国化工学会高纯化学品与工艺专委会委员、中国化学均相催化专业委员会委员、山西省化工学会副理事长、山西省化学学会副理事长，担任《催化学报》、《Green Energy & Environment》等多个国内外期刊编委。
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