上海交大&上海科大NC：物理水凝胶中的拓扑氢键，实现出色的自修复和高弹性恢复

水凝胶是一种遇水膨胀的聚合物网络，由于其生物相容性和多样化功能，在可穿戴设备、人机交互和生物机器人等领域引起了极大的兴趣，而自修复和弹性水凝胶对于此类应用至关重要。增强聚合物网络可恢复性的策略包括化学交联和弱氢键 (H-bonding) ，虽然两者都赋予水凝胶高弹性，但都未构建可逆网络以实现自修复能力。因此，设计弹性自修复水凝胶迫切需要一种既能实现可恢复机械耗散又能实现可逆网络的策略。

聚合物网络的拓扑结构源于分子间相互作用和空间位阻引起的聚合物链的组装，在宏观性能中起着重要作用，其中可以调节多种功能。例如，通过 NaCl 溶液进行疏水组装将聚合物网络从随机分布重建为一定的拓扑结构，其中离散的疏水域容纳离子型聚电解质链，导致 24 小时内 90% 的自修复能力，并且在静置 4 分钟后恢复完全机械性能。然而，聚电解质链之间高强度的协同氢键和离子相互作用在连续负载过程中破坏了聚合物网络。研究人员水凝胶中引入了互连的疏水组装，使得疏水域锁定了非共价相互作用，从而实现聚合物链的弹性收缩和可修复性。然而，由于疏水组装体的流动性有限，这种疏水域仅在 333 K 水中可修复，限制了其进一步的应用。

上海交通大学黄富强教授、上海科技大学刘巍副教授等研究人员 展示了一种拓扑设计，以同时实现物理水凝胶的完全自修复能力和高弹性恢复。选择性地利用聚丙烯酸（ PAA ）胶体的拓扑结构来组装双网络水凝胶，并局部构建嵌入非协同氢键基质中的可逆弹性协同氢键域。 PAA 胶体通过浓溶液中的分子间协同氢键组装，不同分子量在相同浓度下会导致不同的缠结构象。协同氢键域由 PAA 胶体和 PAA 周围聚合的丙烯酰胺（ AM ）组成，有助于强氢键聚合物网络的可逆性。过量的 AM 聚合成连接到协同域的非协同基质，促进具有弱氢键的聚合物网络的快速恢复。协同域的拓扑结构决定了水凝胶的宏观性质，只有通过高分子量 PAA 组装的互连协同域才能使水凝胶具有自主自修复能力（ 室温下 5 小时内修复率约为 100% ）和连续加载后的出色弹性 （残余应变 <6.3% ，应力保持率 >100% ，可逆性 >85% ） 。膨胀后，水凝胶在循环加载时表现出 0% 的残余应变。

相关研究成果2025年3月10日以“ Observation of topological hydrogen-bonding domains in physical hydrogel for excellent self-healing and elasticity ”为题发表在 Nature Communications 上。

构建拓扑氢键结构实现自我修复和弹性 ：通过构建聚丙烯酸（ PAA ）的拓扑氢键结构，实现了水凝胶的自我修复和高弹性。这种结构由超分子量 PAA （ 240,000 ）的纽扣结纳米胶体组成，能够引导聚丙烯酰胺（ PAM ）的聚合，从而增强水凝胶网络。

解决传统水凝胶的应用难题 ：传统物理水凝胶在伤口破裂和低弹性方面存在应用挑战，而这种新型水凝胶通过构建拓扑氢键结构，克服了这些问题，实现了在伤口处的自我修复和弹性恢复。

优异的机械性能和稳定性 ：该水凝胶在室温下 5 小时内完全恢复机械性能，并且在循环加载中始终保持超过