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牛津大学AFM:通过光致发光重新吸收揭示2D钙钛矿中激发子的层间扩散

知光谷  · 公众号  ·  · 2025-02-18 08:14

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2D铅卤化钙钛矿(2DPs)因其与3D钙钛矿的化学兼容性和增强的稳定性,广泛应用于光伏和发光器件。然而,这种降低的结构维度会导致增强的激子效应和高度各向异性的载流子运输。因此,确定激发子的扩散性,尤其是垂直于平面或层间的扩散,显得尤为重要,但也十分具有挑战性。
牛津大学Marcello Righetto和Laura M. Herz等人 展示了一种有效的方法,通过跟踪光致发光光谱随时间的变化来监测(PEA)2PbI4薄膜中光激发子的层间扩散。这些时间依赖的变化是由光子重新吸收效应引起的。选择性地从薄膜的基底面或空气面进行光激发,能够揭示不同的扩散动态,反映出薄膜不同位置的扩散行为。通过1D扩散模型结合干涉修正,分析了光谱动态中的扩散系数,同时考虑到由于2DPs强激子共振引起的折射率变化。
结构分析显示,远离基底的地方,2DP平面发生了微小的错位,导致平面内的有效运输大大超过了垂直于基底的较低效的层间运输。通过详细分析,得出了垂直方向上光激发子的低扩散系数(0.26 ± 0.03)×10^−4 cm²/s,与约四个数量级的扩散各向异性相一致。

J. Du, M. Righetto, M. Kober-Czerny, S. Yan, K. A. Elmestekawy, H. J. Snaith, M. B. Johnston, L. M. Herz, Inter-Layer Diffusion of Excitations in 2D Perovskites Revealed by Photoluminescence Reabsorption. Adv. Funct. Mater. 2025, 2421817. https://doi.org/10.1002/adfm.202421817


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