2006—2020年长江三角洲地区大气SO 2 浓度时空分布研究

江奕轩 1 ,张秀英 1* ,董佳琦 1,2 ,胡成林 1

(1.南京大学国际地球系统科学研究所,江苏 南京 210023;2.江苏地理信息资源开发与应用协同创新中心,江苏 南京 210023)

摘要： OMI(Ozone Monitoring Instrument)SO 2 柱浓度数据的有效性已在多个地区得到验证,但其空间分辨率难以满足小尺度区域研究的精度需求。该文基于多尺度地理加权回归(MGWR)模型,耦合气象、夜间灯光和植被覆盖度等数据,将OMI SO 2 浓度数据分辨率由0.25°降尺度到1 km,进而探讨2006—2020年长江三角洲地区大气SO 2 浓度的时空变化特征及驱动因素。研究表明:降尺度后的大气SO 2 浓度数据与站点监测值具有较高一致性( R 2 = 0.74,RMSE = 5.29 μg/m 3 );长江三角洲地区大气SO 2 浓度空间异质性显著,值域范围为2.87～35.67 μg/m 3 ,高值主要分布在北部和中部地区;局地尺度上,大气SO 2 浓度自城区向周围递减;2006—2020年大气SO 2 浓度呈显著下降趋势,污染严重地区降速更快,冬季下降速率(1.08 μg/m 3 /a)高于全年(0.68 μg/m 3 /a)。研究结果可为不同区域制定差异化的SO 2 减排政策提供参考。

关键词： 大气SO 2 ;降尺度;时空分布;长江三角洲

0 引言

二氧化硫(SO 2 )在大气中氧化后与水蒸气和金属悬浮微粒作用形成含酸性离子 的气溶胶颗粒物,是大气主要污染物之一,大气SO 2 浓度的时空变化格局对于科学制定SO 2 防控政策具有重要意义。监测大气 SO 2 浓度的方法主要包括地面站点、大气化学传输模型和卫星遥感等,其中,卫星遥感在监测长时序、区域尺度的污染物浓度方面具有显著优势 [1] 。目前,用于监测大气SO 2 浓度的卫星传感器主要包括对流层大气监测仪(TROPOMI)、紫外—可见超高光谱载荷(EMI)、臭氧层检测仪(OMI)等,相关数据已广泛用于大气SO 2 浓度的时空分布格局分析和排放源反演等研究 [2-4] 。然而,这些数据产品的空间分辨率大部分低于0.25°,难以反映数据的空间细节变化。因此,如何获得更高空间分辨率的SO 2 浓度数据以评估其时空变化特征是当前研究的重点。

遥感图像降尺度方法包括多参量融合、时—空融合和遥感—模型融合等 [5] 。其中,统计降尺度属于多参量融合方法,主要采用多参量数据构建统计模型,已广泛用于高空间分辨率的气温、降水、土壤湿度等降尺度研究 [6,7] 。考虑到协变量回归系数的空间异质性,有学者提出地理加权回归(Geographically Weighted Regression,GWR)模型 [8] ,但忽略了不同协变量对因变量作用关系的尺度差异。为此,Fotheringham等提出多尺度地理加权回归(MGWR)模型 [9] ,Yu等进一步完善了MGWR模型的统计推断 [10] 。与传统统计方法相比,MGWR模型考虑空间非平稳效应和空间尺度差异,提高了模型的精度与可解释性,已广泛用于数据降尺度研究 [11] ,在大气SO 2 浓度降尺度研究中也具有较强的应用潜力。

长江三角洲地区城镇化水平高、人口密集、工业发达,造成大量能源消耗和污染物排放 [12] 。已有研究探讨了长江三角洲地区重点行业和人为源大气污染排放情况 [12-16] ,但多局限于低空间分辨率的卫星数据产品,在SO 2 浓度较高区域常发生低估 [16] ,且难以反映城郊之间等局部的空间变化。鉴于此,本文基于OMI SO 2 浓度数据,结合气象、人口和植被覆盖数据,利用MGWR构建降尺度模型,以获取高空间分辨率(1 km)的SO 2 浓度数据,在此基础上探讨长江三角洲地区SO 2 浓度的空间分布、变化趋势及其影响因素,并通过计算人口加权后的SO 2 浓度评估高污染城市居民SO 2 暴露风险的变化趋势,以期为研究区污染防控政策制定提供科学支撑。

1 研究区域、研究方法与数据来源

1.1 研究区域

长江三角洲地区包括上海、江苏、浙江、安徽的41个城市,属亚热带季风气候 [17] 。该地区北部地貌较平坦,南部多丘陵且森林覆盖度较高;区域内水系发达,分布有长江及其众多支流。长江三角洲地区是中国东部的高质量发展样板区 [18] ,工业快速发展带来较高的污染物排放,2006年SO 2 总排放量达326万t,占全国排放总量的12.57%。随着脱硫政策的实施,该地区SO 2 排放量及占比在2020年分别降至28万t和8.74% [19,20] 。长江三角洲地区作为全国SO 2 排放的热点区域,探究其大气SO 2 浓度的时空变化特征可为评估大气环境政策实施效果以及科学制定SO 2 防控措施提供科学依据,也可为其他地区大气污染治理提供方法借鉴。

1.2 基于MGWR模型的大气SO 2 浓度降尺度模型

已有研究表明,从0.25°到1 km的空间分辨率变化,基于空间尺度不变原则的统计降尺度方法可有效提升卫星数据的空间分辨率 [21] 。因此,本文假设在0.25°空间分辨率上构建的地表污染物浓度关系模型适用于1 km空间分辨率。为增加低分辨率图像的信息量,需引入其他高分辨率数据产品做辅助参量 [22] 。大气SO 2 浓度受多种气象因素影响 [23-27] ,本文选取降水(PRE)、温度(TMP)、风速(WIND)作为气象指标;植物呼吸可吸收气体污染物,同时较高郁闭度的植物可减弱空气流动从而阻碍污染物扩散 [28] ,故选取归一化植被指数(NDVI)作为植被覆盖指标;人类活动是影响SO 2 浓度的重要因素 [29,30] ,故选取夜间灯光指数(NTL)作为人类活动因素指标。上述影响因子均与SO 2 浓度显著相关,且方差膨胀因子(VIF)小于5,通过多重共线性检验(表略)。

采用上述辅助参量构建SO 2 浓度降尺度模型,过程如下:①基于MGWR模型构建0.25°空间分辨率SO 2 浓度( S LR )与NTL( N LR )、WIND( W LR )、TMP( T LR )、PRE( P LR )、NDVI( I LR )和地理位置( L LR )之间的多尺度空间非平稳性函数关系(式(1)),其中,地理位置由基于经纬度计算的空间权重衡量;②由低空间分辨率向高空间分辨率降尺度过程中存在不确定性影响,本文利用SO 2 浓度值( S LR )与模型估计值( G S )的残差Δ G LR (式(2))表示,将该残差经过反距离加权(IDW)插值转换为高空间分辨率(1 km)的残差Δ G HR ;③将1 km分辨率的辅助参量数据输入模型 f (·),估算1 km分辨率的SO 2 浓度( S HR )(式(3))。

S LR = f ( N LR , W LR , T LR , P LR , I LR , L LR )

(1)

Δ G LR = S LR - G S

(2)

S HR = f ( N HR , W HR , T HR , P HR , I HR , L HR )+Δ G HR

(3)

式中: S LR 为模型输入的0.25°分辨率OMI SO 2 浓度, G S 为MGWR模型在0.25°分辨率模拟的SO 2 浓度。

1.3 数据来源

1.3.1 大气SO 2 浓度数据 ①基于卫星监测的0.25°空间分辨率的大气SO 2 柱浓度数据来源于OMI传感器反演获得的Level-3 Aura/OMI Global OMSO2e数据产品(https://disc.gsfc.nasa.gov/datasets/OMSO2e_003/summary?keywords=SO2),单位为Dobson units(DU),本文选取2006—2020年月尺度SO 2 柱浓度数据产品。首先,依照OMI产品手册建议的标准,剔除异常值、负值及云量覆盖度大于20%的数据;然后,计算月平均柱浓度,采用克里金插值补全缺失值,并将单位转换为μg/m 3 。②地面站点实测大气SO 2 浓度数据来自中国国家环境监测中心,本文对研究区域内的218个站点观测数据进行预处理,得到月平均数据和年平均数据(单位为μg/m 3 ),用于降尺度后的数据验证。

1.3.2 辅助参量数据 降水、温度和风速数据来自国家青藏高原科学数据中心(https://data.tpdc.ac.cn/zh-hans/data/),空间分辨率为0.008 333 3°(约1 km);夜间灯光数据来自美国国家航空航天局发布的VNP46A3数据产品(https://ladsweb.modaps.eosdis.nasa.gov/),空间分辨率为500 m;植被覆盖度数据来自MODIS网格化 Level-3 产品(https://ladsweb.modaps.eosdis.nasa.gov/),空间分辨率为1 km。本文将2006—2020年各辅助参量数据处理为月平均数据集,用于构建MGWR模型。

1.3.3 土地利用和人口数据 ①土地利用数据来自中国科学院地理科学与资源研究所的CNLUCC(China National Land Use/Cover Change)数据集(https://www.resdc.cn/),空间分辨率为1 km,本文依照土地利用类型一级分类进行分析。②人口数据来自WorldPop提供的中国人口数量数据产品(https://dx.doi.org/10.5258/SOTON/WP00671),空间分辨率为1 km,本文采用2006—2020年逐年人口数据,依据联合国经济和社会事务部人口司发布的《2019年世界人口展望修订版》进行调整。

2 结果与讨论

2.1 降尺度后大气SO 2 浓度精度验证

MGWR降尺度模型的参数带宽表征核函数覆盖的有效范围,可反映模型拟合中存在相关性的邻近数据点。本文依照Akaike信息准则(AIC)的最小原则确定带宽最优解,带宽越小,代表该协变量对因变量作用的空间敏感性越强。由表1可知:降水和地理位置的带宽较小,表明二者对SO 2 浓度的作用尺度小、空间敏感性强;NDVI和夜间灯光指数的带宽较大,空间敏感性弱;风速和温度对SO 2 浓度的空间作用尺度居中。

表1 MGWR模型各协变量带宽及回归系数统计值
Table 1 Covariate bandwidth and regression coefficient statistics for the MGWR model

从各协变量的空间分布(图1)看:温度(TMP)的回归系数由北向南降低,南部地势落差大,气温差异较大,加速了SO 2 扩散,表现为负向作用 [31] ,北部形平坦且较寒冷,温度变化易导致近地面出现“逆温层”,阻碍大气垂直运动,表现为正向作用 [32] ;降水(PRE)回归系数的负值分布在江苏、上海及安徽北部;风速(WIND)回归系数的负值主要分布在研究区北部和西南部,其中,北部的回归系数以江苏省界为中心向外逐渐增大,该区域SO 2 排放量较高,且受到冬季西北和华北内陆的强西北风影响,加速了SO 2 向周边地区扩散 [12] ,浙江沿海地区一定程度上受到来自污染程度低的海洋西南风影响,也加速了SO 2 扩散 [16] ;NDVI的回归系数由北向南降低,在南部呈显著负相关,北部的NDVI主要由城镇周边的农田贡献,易影响高浓度SO 2 扩散;夜间灯光指数(NTL)的回归系数自东北向西南升高,且回归系数的负值绝对值很小,影响不显著,西南部SO 2 浓度对该变量变化的响应较敏感,总体上,经济发展催生的能源需求促进了SO 2 排放 [29] ,NTL与SO 2 浓度呈正相关。

图1 MGWR模型各协变量回归系数空间分布
Figure 1 Spatial distribution of the covariate regression coefficients for the MGWR model

注:基于审图号为GS(2020)4619号的标准地图制作,底图边界无修改,下同。

利用地面站点监测数据对降尺度模型估算的SO 2 浓度进行验证并统计相对误差(图2),结果表明,71.56%的相对误差在-20%～20%之间,83.49%的相对误差在-30%～30%之间,表明降尺度模型估算的SO 2 浓度与站点监测数据一致性较高(图2a);降尺度后SO 2 浓度与地面监测数据的一致性比降尺度前更高,具有更高的 R 2 和更低的RMSE值(图2b、图2c)。因此,降尺度后的SO 2 浓度数据更符合实际情况。

图2 降尺度后SO 2 浓度精度验证
Figure 2 Accuracy assessment on SO 2 concentrations after data downscaling

2.2 长江三角洲地区大气SO 2 浓度空间分布特征

由图3可知,长江三角洲地区大气SO 2 浓度分布具有明显空间差异,值域范围为2.87～35.67 μg/m 3 。其中,长江沿岸城镇分布相对集中,为明显的高值聚集区 [33] ;另一个高值区分布在重工业占比较高的北部地区,这与亚洲排放清单REAS提供的SO 2 排放热点区域相吻合 [34] 。长江三角洲南部地区主要为林地,且植被覆盖度较高,植物叶片气孔的吸收有利于大气SO 2 的沉降 [28] ,导致SO 2 浓度较低。

图3 降尺度后SO 2 浓度空间分布
Figure 3 Spatial distribution of SO 2 concentrations after data downscaling

为探讨SO 2 浓度的城乡变化特征,以长江三角洲地区41个地级市政府驻地代表主城区(市中心),并以该位置为中心分别计算0～<5 km、5～<10 km、10～<15 km、15～<20 km、20～30 km范围内大气SO 2 浓度的年均值(图略)。结果表明,SO 2 浓度呈现出以主城区为中心向外递减趋势,这是由于主城区周边较多的工业生产与居民活动所致。

由于SO 2 浓度高值分布与城市中心位置相关,选取市中心30 km缓冲区内冬季SO 2 浓度高于国家空气质量一级标准的18个城市作为热点区域,进一步分析精细尺度上SO 2 浓度的空间分布特征(图4)。可以看出,亳州、常州、马鞍山、淮北、南京、南通、宿迁、无锡、扬州、镇江的SO 2 浓度高值区与城镇密集区域相吻合,且SO 2 浓度以城市为中心向外递减;苏州中心城区以高新技术产业为主,且实行严格的空气治理措施,故SO 2 浓度高值区分布在远离中心城区的长江沿岸;宿州和徐州的煤炭电厂集中在城区北部,燃煤排放加剧空气污染,因此SO 2 浓度从市中心向外呈现先降低后升高再降低的趋势;阜阳和连云港的SO 2 浓度高值区分别向西北部和西部延伸,而铜陵和绍兴的SO 2 浓度高值区分别位于东南部和北部,这些城市SO 2 浓度空间分布与工厂集聚区相关性较高,受工业排放的影响较明显;舟山的城镇沿海岸线分布,城区狭长且港口密布,SO 2 浓度高值区分布在南部沿海港口集聚区。

图4 长江三角洲地区不同城市SO 2 浓度空间分布
Figure 4 Spatial distribution of SO 2 concentrations in different cities in the Yangtze River Delta

注:第一列为从市中心到周边SO 2 平均浓度,第二、三列为0.25°、1 km分辨率SO 2 浓度空间分布,第四列为土地利用类型分布。

2.3 长江三角洲地区大气SO 2 浓度变化趋势分析

本文基于Theil-Sen斜率估计2006—2020年大气SO 2