专栏名称: 催化开天地

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中科院化学所韩布兴/孙晓甫，再发Angew！

催化开天地 · 公众号 · · 2024-08-12 08:30

正文

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将原位生成的中间体与其它底物/中间体偶联，是使涉及两种或多种反应物的催化反应产物多样化的可行方法。

环己酮肟是己内酰胺合成（Nylon-6 的单体）的关键前体，但其在目前的生产中使用不可持续的碳源、贵金属催化剂并需要苛刻的条件。

基于此，2024年8月8日， 中国科学院化学研究所韩布兴院士&孙晓甫研究员 在化学顶级期刊 Angewandte Chemie 发表题为《 In situ Generation of Cyclohexanone Drives Electrocatalytic Upgrading of Phenol to Nylon-6 Precursor》的研究论文。

在此，作者首次通过苯酚和羟胺电还原合成环己酮肟。在铜（Cu）催化剂上法拉第效率达到69.1%，伴随着相应的环己酮肟形成率达到了82.0 g h ^-1 g _cat ^-1，苯酚的转化率高达97.5%。

原位表征、控制实验和理论计算表明，在最佳金属Cu催化剂上平衡活化水、苯酚和羟胺底物对于实现高性能环己酮肟合成至关重要。

此外，通过热催化、电催化和 Beckmann重排相结合，作者成功开发了木质素升级为己内酰胺的串联催化路线，实现了4.0 g木质素原料合成0.40 g己内酰胺。

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