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华东师大,联合韩布兴院士团队,最新Angew!

顶刊收割机  · 公众号  ·  · 2024-09-26 07:48

正文

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研究概述
从可再生苯酚中开发出一种新途径来生产芳香胺作为关键化学品,是目前基于化石途径(如硝基芳香氢化)的一种良性替代方案,但由于Ar-OH键的高解离能和难以控制的副反应,这一方案的实施具有挑战性。
基于此,2024年9月24日, 华东师范大学吴海虹教授、中国科学院化学研究所韩布兴院士、陈兵峰副研究员 等人在国际顶级期刊 Angewandte Chemie International Edition 发表题为《Thermally-stable single-site Pd on CeO 2 catalyst for selective amination of phenols to aromatic amines without external hydrogen》的研究论文。
此项研究中,作者采用气溶胶-热解策略制备了锚定高密度单位点阳离子Pd物种的CeO 2 催化剂( Pd 1 /CeO 2 ),其具有出色的耐烧结性能。
在没有外部氢源的情况下,Pd 1 /CeO 2 催化剂在酚胺胺化反应中对重要芳香胺具有显著的选择性( 产率高达76.2% ),而Pd纳米催化剂主要生成苯基环饱和产物。
Pd 1 /CeO 2 的优异催化性能与具有丰富表面缺陷位和适宜酸碱性质的高负载Pd单位点催化剂密切相关。
这项研究为可再生原料生产芳香胺提供了一条可持续的途径。
图文导读
图1:Pd/CeO 2 -O x - T 和Pd/CeO 2 -Red-350催化剂的制备工艺及催化性能示意图
图2:气溶胶-热解法制备的其他原子分散金属催化剂的催化性能
图3:Pd/CeO 2 -O x - T 催化剂对苯酚与吡咯烷直接胺化反应的催化性能及其结构表征
文献信息






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