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提取码：1234
【
摘要
】
氨硼烷（
AB
，
NH3BH3
）作为储氢材料应用的关键是寻找催化性能优异的催化剂，从而进一步提高
AB
水解产氢的动力学和热力学性质。以氮掺杂蔗糖基碳材料（
N
-
SBC
）作为载体，负载活性组分
Rh
，低温还原制取
Rh/N
-
SBC
催化剂用于催化
AB
水解产氢。通过
X
射线衍射（
XRD
）、
X
射线光电子能谱（
XPS
）、透射电镜（
TEM
）等一系列表征手段对催化剂进行表征，并探究其对催化
AB
水解产氢的性能的影响。结果表明，
N
-
SBC
的微观形貌呈现出片状结构，金属
Rh
被成功负载到
N
-
SBC
上。此外，金属
Rh
的负载量为
0.4%
时，催化剂催化活性最大。经过计算得出
Rh/N
-
SBC
催化
AB
水解产氢反应的转化频率（
TOF
）值最高可达
4213.7 min-1
，活化能为
55.7 kJ
·
mol-1
。循环
5
次后，催化活性依然保持良好，表明其拥有良好的稳定性。这种优异的催化性能可归因于碳材料中掺入
N
元素有效改变了载体的电子结构，显著改善催化剂催化
AB
的水解产氢性能。
图
1
Rh/N
-
SBC
催化剂不同放大倍数下的
TEM
图像（插图为
Rh
纳米颗粒的粒径分布以及放大图像）
Fig.1
（
a
，
b
）
TEM images of Rh/N
-
SBC with different magnifications
（
inset being particle size distribution of Rh nanoparticles as
well as a magnified image
）
图
2
0.4%Rh/N
-
SBC
-
1000
催化剂的
HAADF
-
STEM
图和对应的
C
，
N
和
Rh
元素映射图
Fig.2
HAADF
-
STEM image
（
a
）
and corresponding elemental mapping of C
（
b
），
N
（
c
）
and Rh
（
d
）
in 0.4%Rh/N
-
SBC
-
1000
图
3
不同焙烧温度的载体所制备的催化剂的
XRD
图谱
Fig.3
XRD patterns of Rh/N
-
SBC
-
1000
，
Rh/N
-
SBC
-
900
，
Rh/
N
-
SBC
-
800 and Rh/N
-
SBC
-
1100
图
4
0.4%Rh/N
-
SBC
-
1000
催化剂的
XPS
图谱以及相对应的精细谱图
Fig.4
XPS spectrum
（
a
）
and corresponding fine spectrum of Rh 3d
（
b
），
C 1s
（
c
）
and N 1s
（
d
）
of 0.4%Rh/N
-
SBC
-
1000 catalyst
图
5
载体
N
-
SBC
-
1000
中蔗糖质量对
AB
产氢的影响；
不同蔗糖配比的
0.4%Rh/N
-
SBC
-
1000
催化
AB
产氢的
TOF
值
Fig.5
（
a
）
Influences of hydrogen evolution rate from AB hydrolysis with different sucrose precursors
；（
b
）
Corresponding TOF values
of AB hydrolysis over 0.4%Rh/N
-
SBC
-
1000 with different sucrose precursor
图
6
载体焙烧温度对催化
AB
产氢的影响；
不同的载体焙烧温度的
Rh/N
-
SBC
催化
AB
产氢的
TOF
值
Fig.6
（
a
）
Influences of hydrogen evolution rate from AB hydrolysis with different calcination temperature of carrier
；（
b
）
Corresponding TOF values of AB hydrolysis over Rh/N
-
SBC with different calcination temperatures of carrier
图
7
不同
Rh
负载量对
AB
水解产氢反应的影响；
不同
Rh
负载量的
Rh/N
-
SBC
催化
AB
产氢的
TOF
值
Fig.7
（
a
）
Influences of hydrogen evolution rate from AB hydrolysis with different Rh loadings
；（
b
）
Corresponding TOF values of AB
hydrolysis over Rh/N
-
SBC with different Rh loadings
