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科研云 · 公众号 · · 2025-02-06 00:00

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废水中的持久性有机污染物对人类健康和生态系统构成重大威胁。近年出现的基于多相过氧化物单硫酸盐的高级氧化工艺(PMS-AOPs)已被认为是产生活性氧物种(ROS)和根除废水中难降解有机污染物的有效方法。尽管水处理系统具有很大的发展潜力，但是它们面临着巨大的挑战。催化剂合成的高成本限制了它们的实际应用，而催化剂在产生高氧化活性物质，特别是硫酸根(SO ₄ ^•- )方面的选择性并不理想。

此外，这些系统容易受到环境变量的影响，包括pH值、共存离子和有机物，阻碍了它们在实际情况下的有效和可靠运行。因此，开发高度稳定和活性的催化剂对于推动废水处理发展至关重要。

近日， 中国科学技术大学俞汉青院士 和 重庆大学陈飞 等设计了一个功能化的单原子纳米岛催化剂(Co _SA/Zn.O -ZnO)，旨在提高类Fenton反应的活性和稳定性。这种结构设计利用了“岛”(ZnO纳米颗粒上原子分散的Co原子)和“海”(ZnO载体)之间的协同相互作用，二者都在激活PMS中发挥不同的作用。“岛”保证了Co原子的约束和稳定，而“海”保持了一个中性的反应微环境。

实验结果表明，Co _SA/Zn.O -ZnO/PMS体系在选择性产生高氧化SO ₄ ^•- 物种方面表现出很好的性能，在自稳定的pH系统中实现了对各种污染物的完全降解。值得注意的是，抗生素SMX的降解速率常数(k值)为98.2 min ^-1 M ^-1 ，优于先前的报道。

此外，Co _SA/Zn.O -ZnO表现出对各种环境因素和各种有机化合物的强韧性，具有超低活性位点浸出和显著的循环稳定性。理论计算表明，单原子Co位点的引入改变了电子结构的对称性，提高了d带中心，这些变化显著增强了PMS的吸附，促进了SO ₄ ^•- 自由基的产生。

此外，研究人员使用综合斑马鱼、小麦和大肠杆菌实验进行的毒性评估证实了降解产物的无毒性。更重要的是，焦化废水在延长的连续流动时间(12小时)内的快速脱色和大量矿化再次验证了反应体系的独特设计，并展示了其实用性。

总的来说，该项研究所提出的“岛-海”催化剂设计策略有效地解决了催化活性和稳定性不平衡的挑战，为开发应用于水净化和高价值转化反应的功能化单原子催化剂提供了新策略。

Nano-island-encapsulated cobalt single-atom catalysts for breaking activity-stability trade-off in Fenton-like reactions. Nature Communications, 2025. DOI: 10.1038/s41467-024-55622-y

俞汉青院士 ，1994年在同济大学环境工程学院获博士学位后，先后在国外三所大学从事研究工作，现为中国科大化学系教授，博士生导师、国家自然科学基金委员会杰出青年基金、教育部长江学者特聘教授。长期开展水污染控制的基础研究、技术研发和实际应用工作。研究工作在国际环境界产生重要影响。解决了一批废水处理技术难题，并获得实际应用，为国家水环境保护和污染减排作出了实际贡献。

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