Adv. Funct. Mater.：基于MoxRe(1−x)S2的光电突触在人工神经视觉系统的应用

【研究背景】

在传统的冯·诺依曼架构计算机中，处理单元和存储单元是独立存在的，这种分离不可避免地会导致两者之间数据交换时传输效率降低、能耗增加。生物启发的神经形态计算模仿人脑感知、处理和记忆信息的功能，为解决这些限制提供了潜在的解决方案。鉴于人类80%以上的环境感知来自视觉系统，人工神经视觉系统（ANVS）对于生物启发的神经形态计算的发展至关重要。光电突触是ANVS的基本组成部分，类似于为神经系统提供基本功能的生物突触。光电突触集成了光电探测和信号存储功能，不仅可以直接响应光刺激，还可以对每个像素的视觉信息进行临时处理和记忆存储。这一特性为开发高效、节能的ANVS提供了潜力。二维过渡金属硫属化合物（TMDs）由于其独特的原子结构、可调的带隙和优异的光学和电学性能，被认为是光电器件的优秀候选者。这类材料的原子级厚度显著降低了能耗和器件尺寸，从而有利于未来人工智能平台的高密度集成。因此，基于二维TMDs的光电突触研究具有重要意义。

为了在二维TMDs中实现光电突触功能，必须有效捕获光生载流子并在一定时间内维持该状态。这需要设计合适的器件结构或在材料中人工引入缺陷以捕获电荷。目前，大多数研究集中在器件结构的设计上，例如通过栅极电压调制载流子传输的三端器件。但这种方法需要复杂的器件结构和制造工艺，并且由于额外的栅极电压而增加功耗。此外可以设计异质结构，利用界面处的载流子转移来实现电荷存储。然而，这种方法对材料选择和器件制造提出了更高的要求，使实现更加困难。因此迫切需要更简单的，无需额外栅极电压调制或复杂结构的光电突触装置。要实现这一目标，需要人工将缺陷引入材料中，作为捕获和存储光生载流子的陷阱中心。为此，需要使用后处理技术，包括表面等离子体处理、辐射和热处理等。然而，这些方法不可避免地会损坏原始材料，并且需要复杂的制造工艺。因此，探索不依赖于复杂设备结构或通过后处理方法引入缺陷的简单方法对于光电突触中的有效电荷捕获至关重要。           

【成果介绍】

鉴于此，北京航空航天大学的杨圣雪教授团队发表了题为“Mo_xRe_(1−x)S₂-Based Optoelectronic Synapse for Artificial Neural Visual System Application”的工作在Advanced Functional Materials期刊上。该研究利用化学气相沉积（CVD）将Re原子掺入MoS₂，其中杂质原子充当点缺陷作为捕获载流子的缺陷中心。这种方法无需复杂的设备结构、额外的栅极电压调制或后处理程序。合成获得了两种不同的样品形貌：较大面积的Mo_xRe_(1−x)S₂纳米薄膜和Mo_xRe_(1−x)S₂纳米带。在后者中，高浓度的掺杂Re原子导致在导带下方产生“亚带隙”，从而拓宽了光响应波长范围。然而，过量掺杂会导致其半金属导电行为，显著降低光感知能力—这不利于光电突触的应用。对于Mo_xRe_(1−x)S₂纳米薄膜，带隙内有限Re原子的杂质能级充当强缺陷中心，可有效捕获光生载流子一段时间。尽管如此，其电学行为仍保留了典型的半导体特性，使得基于2H Mo_xRe_(1−x)S₂纳米薄膜的光电器件能够集成出色的光感知和记忆功能。此外，这些器件对不同波长的激光表现出不同的响应，模拟了人类视觉系统的颜色识别能力。它们还对不同强度的激光刺激表现出不同的恢复速度，从而可以过滤弱噪声并显著提高图像对比度和随后的识别精度。本工作对基于2H Mo_xRe_(1−x)S₂纳米薄膜的光电突触应用进行了全面的研究，其在复杂的类脑学习、记忆、颜色识别和图像预处理方面显示出巨大的潜力。这项研究不仅拓宽了2D TMDs在光电器件中的应用范围，而且推动了ANVS的发展。    

【图文导读】

图 1. Mo_xRe_(1-x)S₂合金的生长和结构表征。a) Mo_xRe_(1-x)S₂合金的CVD合成过程示意图。b) Mo_xRe_(1-x)S₂纳米薄膜生长机制的示意图。c) Mo_xRe_(1-x)S₂纳米薄膜形貌的OM图像。d) Mo_xRe_(1-x)S₂纳米薄膜的HAADF-STEM图像，以及 (e) 中相应的IFFT图像。f) Mo_xRe_(1-x)S₂纳米带生长机制的示意图。g) Mo_xRe_(1-x)S₂纳米带形貌的OM图像。h) Mo_xRe_(1-x)S₂纳米带的HAADF-STEM图像。i、j) 分别为 (h) 中突出显示的方形区域内的IFFT 图像。             

图 2. Mo_xRe_(1-x)S₂纳米薄膜和纳米带的光电性能。a) 基于Mo_xRe_(1-x)S₂合金的光电器件示意图。b) Mo_xRe_(1-x)S₂纳米带的宽带光响应，(d) 处附有解释图。c) Mo_xRe_(1-x)S₂纳米薄膜的持续光电导特性，(e) 处附有相关解释图。         

图 3. 基于Mo_xRe_(1-x)S₂纳米薄膜设备的光电突触功能。所有测量均在 V_ds = 0.5 V 和 V_g = 0 V 下进行。a) 生物神经网络和突触的示意图。b) 不同脉冲宽度和强度的光刺激引发的 PSC 变化。脉冲光刺激数量 c)、持续时间 d) 和激光功率密度 (e) 的增加引起的 STP 到 LTP 转变。f) PPF指数作为光脉冲间隔时间的函数。 g) 测量脉冲光刺激模拟的“学习-遗忘-再学习”行为。         

图 4. 基于Mo_xRe_(1-x)S₂纳米薄膜的光电突触，具有彩色图像感知、记忆和颜色识别等多种功能。所有测量均在 V_ds = 0.5 V 和 V_g = 0 V 下进行， a-c) 在关闭不同时间（0、30、60 和 90 s）的光脉冲刺激后，设备的 ΔPSC。d) 人类视觉感知系统示意图。e) 模拟人类视觉的彩色图像感知和记忆功能。f) 用艾宾浩斯遗忘曲线拟合波长为633 nm的10个脉冲刺激后的遗忘过程。 g) 使用该设备模拟人类对交通信号灯的识别。         

图 5. 图像预处理和识别的模拟结果。a) 利用基于Mo_xRe_(1-x)S₂纳米薄膜的设备进行神经形态预处理的ANVS示意图以及用于图像识别的人工神经网络示意图。b) 理想、真实和处理后的数字图像示例。c) 与理想、真实和处理后的数字图像相对应的灰度强度直方图。d) 训练期间不同噪声强度图像的识别准确度的演变。e) 理想图像、噪声强度为30%的真实图像和处理后图像的识别准确度。         

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【总结展望】

总之，本工作成功地利用CVD方法将Re原子掺入到MoS₂中。在此过程中，杂质原子充当点缺陷，作为载流子捕获的缺陷中心。此方法无需复杂的器件结构、额外的栅极电压调制或后处理步骤。对所得的Mo_xRe_(1-x)S₂纳米薄膜和纳米带的电学和光电特性进行了详细研究。由于掺杂浓度不同，Mo_xRe_(1-x)S₂纳米薄膜表现出优异的光电突触特性，而纳米带则表现出宽带光响应特性。基于Mo_xRe_(1-x)S₂纳米薄膜的器件可以有效地模拟人类的学习和记忆行为。由于它们对各种光波长的响应不同，它们可以模拟人类视觉系统的颜色识别能力。此外，它们还具有图像预处理功能，可以降低图像噪声并增强对比度，从而提高后续图像识别的准确性。此项研究不仅拓展了TMDs在光电器件中的应用，还提供了一种制备光电突触的简单方法，促进了二维材料在ANVS中的应用。    

【文献信息】

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