JACS：OER新进展！

催化计 · 公众号 · · 2024-08-23 19:47

正文

电催化讨论群-1： 529627044

氧化物电极在 OER 电催化反应中发生结构坍塌的现象是电解水面临的主要挑战，虽然人们知道 OER 电催化能够改变催化剂的表面层，但是人们对于 OER 如何影响电催化剂的体相结构并不十分清楚。

有鉴于此， 保罗谢勒研究所 Andre w R. Akbashev 等报道高活性的 SrCoO _3-x 电催化剂在 OER 电催化反应过程中能够在晶格中形成 O ₂ 二聚体，导致体相晶格氧不稳定。而且由于化学作用 - 机械力学作用的协同作用导致发生纳米尺度无定形化。

本文要点

要点1. 通过高分辨率的弹性 X 射线散射表征技术和第一性原理计算，发现晶格氧的变化与过电势有关，而且发现体相形成的 O ₂ 二聚体能够在密堆积晶格中保持稳定，这与人们通常认为的 O ₂ 二聚体需要较大的原子间距的认识不同。

要点2. 作者发现 SrCoO _3-x 在 OER 反应过程发生局部原子重排所需的能量非常少，从而形成不常见的无定形结构。作者通过第一性原理计算无定形化的能量，评价电催化剂的稳定性。 这项研究发现在 OER 的极端氧化环境下，催化剂的晶格氧稳定性降低，导致体相的阴离子产生氧化还原变化和结构无序。 这个现象解释了氧化物电催化剂为什么不稳定的问题，以及氧化物电催化剂在电解水过程中产生比较厚的无定形层的原因。

Jan Bosse, Jian Gu, Jaewon Choi, Vladimir Roddatis, Yong-Bin Zhuang, Nagaarjhuna A. Kani, Anna Hartl, Mirian Garcia-Fernandez, Ke-Jin Zhou, Alessandro Nicolaou, Thomas Lippert, Jun Cheng, and Andrew R. Akbashev*, Molecular O ₂ Dimers and Lattice Instability in a Perovskite Electrocatalyst, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c07233

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c07233

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