非线性是现代光学技术的基础。半导体微腔中的激子极化子为实现强非线性提供了一条有希望的途径。单层过渡金属硫化物(TMDs),由于其紧密束缚的激子和强烈的振荡强度,能够在环境条件下实现极化子现象,但由于激子玻尔半径小,导致极化子相互作用弱,面临挑战。尽管空间限制可以增强极化子非线性,但被捕获极化子的动力学尚未充分探索。在本项研究中,研究了
单层WS2(二硫化钨)台区微腔中受限极化子的瞬态非线性
。观察到,
随着捕获尺寸的减小或激子分数的增加,在最初的几皮秒内,蓝移现象越来越明显。
此外,研究发现
揭示了激子-光子失谐,而不是捕获尺寸,主要影响达到瞬态非线性峰值的时间。
这一见解与实验观察和理论模拟的被捕获极化子的弛豫动力学相一致。发现为在TMD系统中开发超快全光极化子器件铺平了道路。
样品制备:
- 基础结构包括分布式布拉格反射镜(DBR),由13层交替的SiO2和TiO2薄膜组成,每层具有155纳米的光学厚度。
- WS2单层作为光学活性组分,通过机械剥离技术从大块晶体上剥离并转移到底部DBR上。
- 为了保护WS2层,引入了六方氮化硼(h-BN)作为保护层,并使用聚乙烯醇(PVA)作为辅助转移材料。
- 在去除PVA残留物后,通过旋涂工艺应用聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)层,通过调整PMMA溶液的浓度和旋涂速度来精确控制层厚度,以调整激子-光子失谐。
- 通过电子束光刻技术形成直径从2.5到6.5微米的圆柱形台区结构。
- 最后,使用电子束蒸发器在图案化的样品上沉积顶部DBR,完成台区腔体的构建。
1. 超快光学非线性的直接观测:
- 研究团队通过角分辨瞬态反射光谱设置,直接观测了单层WS2微腔中受限激子极化子的超快非线性响应。这是首次在实验中直接观察到激子极化子在人工势阱中的超快非线性动力学。
2. 激子-光子失谐对非线性影响的发现:
- 论文发现激子-光子失谐,而不是捕获尺寸,是影响激子极化子达到瞬态非线性峰值时间的主要因素。这一发现与实验观察和理论模拟的激子极化子的弛豫动力学相一致。
3. 人工势阱中激子极化子非线性的增强:
- 研究显示,通过减少台区尺寸或增加激子分数,可以在超快时间尺度上增强激子极化子的非线性。这为设计基于激子极化子的超快非线性光子器件提供了新的思路。
4. 激子极化子弛豫动力学的深入理解:
- 通过分析激子极化子的弛豫动力学,研究团队提供了对全光子开关中单光子工程的深入理解,这对于开发基于激子极化子的超快非线性光子学和量子信息处理技术具有重要意义。