传统各向同性导电水凝胶通常由于缺乏可靠的增强结构而表现出较差的机械性能和有限维度的传感性能，严重限制了其在柔性人机交互界面材料中的应用。人体肌肉是一种由多级次氢键交联形成具有高度各向异性结构的组织，受此多重氢键交联定向排列结构的启发，闽江学院林凤采博士联合福建农林大学黄彪教授和加拿大阿尔伯塔大学曾宏波教授提出一种牵引力/循环冻融并辅助单宁酸后交联策略，开发了一种仿生肌肉纳米纤维素多功能各向异性水凝胶。相关成果近期以“Muscle-Inspired Robust Anisotropic Cellulose Conductive Hydrogel for Multidirectional Strain Sensors and Implantable Bioelectronics” 为题发表在《Advanced Functional Materials》。郑州大学杨闻帅博士和福建师范大学林陈胜博士为该研究做出突出贡献。该研究得到国家自然科学基金项目、福建省自然科学基金项目、闽江学院“揭榜挂帅”项目、中原关键金属实验室“高峰攀登”科技计划优秀青年科学家项目和中国博士后科学基金的资助。
通过对无序结构的水凝胶施加牵引力并结合冻融循环，诱导水凝胶内部聚吡咯修饰的纤维素纳米纤维(PPy@CNF)和PVA分子链沿着牵引力方向发生分子链重排并形成定向排列结构，随后通过单宁酸与聚合物分子链之间的多重氢键交联作用来永久锁定水凝胶中的取向排列结构，从而赋予PVA-PPy@CNF-RPc水凝胶卓越的机械性能（拉伸强度为11.41 MPa，韧性为12.44 MJ/m³）、各向异性粘附性以及各向异性导电特性。
图1 基于牵引力-冻融取向法结合单宁酸后交联策略构建仿生肌肉高强韧各向异性纤维素导电水凝胶。
图2 PVA-PPy@CNF-RPc水凝胶在不同方向上都表现出高度取向排列的纳米纤维结构。
图3 PVA-PPy@CNF-RPc水凝胶的各向异性力学性能。基于PVA-PPy@CNF-RPc水凝胶的各向异性应变感知性能，通过正交堆叠的方式相互组装形成具有高灵敏度的多维度应变传感器，实现对多自由度人体活动(颈椎、手腕、腰椎)的监测，可应用于矫正人体不良坐姿监视器。同时，正交堆叠 PVA-PPy@CNF-RPc应变传感器还能够将自身的相对电阻值变化信号作为一种输入源，实现对多自由度模拟机械手臂的控制。图3 各向异性PVA-PPy@CNF-RPc水凝胶在多维度传感器的应用。传统各项异性水凝胶构建通常需要基于具有生物毒性的化学试剂或重金属离子来固定水凝胶定向排列结构，导致该类各向异性水凝胶难以满足人机交互界面材料对高生物相容性的要求。单宁酸是一种富含丰富儿茶酚基团的天然多酚，该研究基于单宁酸交联策略而构建的PVA-PPy@CNF-RPc水凝胶表现出良好的生物相容性和抗蛋白粘附性，在成功植入小鼠跟腱后，能够维持稳定的电子信号反馈。图4 各向异性PVA-PPy@CNF-RPc水凝胶生物相容性测试及其在可植入电子器件的应用。总结：作者采用牵引力和循环冻融法诱导聚合物分子链沿着牵引力方向发生分子链重排，随后通过单宁酸后交联策略实现对聚合物纤维取向结构的永久固定，赋予水凝胶优异的各向异性结构和性能。通过正交堆叠的方式相互组装形成交叉叠置的多维度应变传感器能够稳定监测人体多自由度关节的运动，并实现对多轴虚拟机器人操作臂的控制。同时，PVA-PPy@CNF-RPc水凝胶具有良好的生物相容性和抗蛋白粘附特性，适用于可植入式传感器。本研究提出了一种利用可持续生物资源设计具有优异机械性能和多功能性的各向异性导电水凝胶的通用策略，为天然产物资源高值化应用提供参考。原文链接：
https://doi.org/10.1002/adfm.202416419声明：仅代表作者个人观点，作者水平有限，如有不科学之处，请在下方留言指正！
