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Angew. Chem. ：硫化镉量子点凝胶作为C-H活化的氢原子转移的直接光催化剂

邃瞳科学云  · 公众号  ·  · 2024-06-23 07:31

正文

氢原子转移反应在化学和生化反应过程中至关重要。相比于电子或能量转移，氢原子转移具有在温和条件下活化底物的独特优势。目前，氢原子转移的直接光催化剂通常含有氧双键基团，使其在激发态形成独特的氧中心自由基，从而从底物分子中抽取氢原子。尽管现有的催化剂在某些反应中表现出色，但它们各自存在着局限性。因此，韦恩州立大学罗龙教授团队的研究人员开发和研究了硫化镉量子点凝胶作为氢原子转移的直接光催化剂。研究人员认为硫化镉表面的硫具有传统氢原子转移直接光催化剂上氧的特性，在激发态下形成硫自由基，从而实现氢原子转移。

在这项研究中，韦恩州立大学罗龙教授团队的研究人员将三维网络互联的硫化镉量子点凝胶作为氢原子转移的直接光催化剂。该催化剂能够在光激发状态下活化各类稳定的底物分子，包括酰胺、硫 / 醚、醛和苄基化合物，生成各种中性自由基，包括 α- 酰胺基、杂环基、酰基和苄基自由基。硫化镉量子点凝胶的 C-H 活化能力赋予其广泛的底物和反应范围。

机理研究表明，这种反应活性是硫化镉材料的内在特性，其中性自由基的生成并非通过传统的电子转移和质子转移途径进行。氢原子转移机制得到了活化速率常数的对数与 C-H 键解离能之间线性关系的支持，其布朗斯特斜率 α 为 0.5 。

该研究扩展了当前有限的直接氢原子转移光催化工具箱，并揭示了硫化镉量子点凝胶在有机合成中的潜力，还为开发新的氢原子转移直接光催化剂提供了重要的理论依据。


论文信息：

CdS Quantum Dot Gels as a Direct Hydrogen Atom Transfer Photocatalyst for C-H Activation

Daohua Liu , Atanu Hazra , Xiaolong Liu , Rajendra Maity , Ting Tan , Long Luo

文章第一作者是韦恩州立大学的博士生刘道华，通讯作者是罗龙教授和谭婷研究员

Angewandte Chemie International EditionDOI: 10.1002/anie.202403186


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