于吉红院士JACS：无定形分子筛中Ptδ+-Ox-Sn位点高效丙烷脱氢！

催化计 · 公众号 · · 2024-08-23 19:47

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多孔材料群-2： 813094255

分子筛是优异的亚纳米金属催化剂载体材料，能够用于丙烷脱氢催化反应。但是，通过工业浸渍方法向分子筛内引入的金属物质容易发生严重的团聚，并且稳定性较差。

有鉴于此， 吉林大学于吉红院士等 报道开发了无定形的原型分子筛 PZ （ protozeolite ），这种 PZ 分子筛能够调节硅醇和分子筛微孔，因此能够通过简单且价格优势的共浸渍方法将 PtSn 催化剂修饰在 PZ 内。

通过 XAS 、 XPS 、原位 CO 吸附 DRIFT 等表征技术以及 DFT 理论计算，发现 PtSn/PZ 形成高度分散的 Pt ^δ+ -O _x -Sn ，这种 PtSn/PZ 分子筛催化剂的丙烷脱氢催化反应达到高达 45.4 % 的丙烷转化率和 99 % 的丙烯选择性（ WHSV=3.6 h ^-1 , 550 ℃ ）。表观速率常数达到 565 mol _C3H6 g _Pt ^-1 bar ^-1 ，是目前 Pt 催化剂所能够达到最好的范围内。

研究发现硅醇的密度决定了 PtSn 物质的化学状态，通过降低硅醇的密度， PtSn 物质的状态能够从 Pt ^δ+ -O _x -Sn 变为 PtSn 合金。这项工作展示了含有丰富硅醇的无定形 PZ 分子筛能够稳定各种各样的金属催化剂，这为调节金属物种化学态提供帮助。

Jialiang Li, Qiang Zhang, Guangyuan He, Tianjun Zhang, Lin Li, Junyan Li, Dapeng Hao, Wei Zhang, Osamu Terasaki, Donghai Mei, and Jihong Yu*, Silanol-Stabilized Atomically Dispersed Pt ^δ+ -O _x -Sn Active Sites in Protozeolite for Propane Dehydrogenation, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c05727

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c05727

电催化讨论群-1： 529627044

光催化群-2： 927909706

均相催化与酶催化群-2： 929342001

纳米催化群-1： 256363607

多孔材料群-2： 813094255

理论计算群-2： 863569400

同步辐射丨球差电镜丨FIB-TEM

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