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【研究背景】
随着计算技术的不断进步，人们对集成计算和存储的设备的需求日益增长。忆阻器作为一种很有希望的器件，由于能够集成计算和存储，且可用于创建一种新的计算范式，因而备受科学界和工业界的关注。二维材料，特别是以MoS2为代表的过渡金属硫族化合物（TMDs），因其极薄的厚度和独特的异质集成能力，可以作为集成计算和存储的忆阻切换器件的高潜力平台。在TMDs中的各种微纳米尺度缺陷结构中，晶界（GBs）作为最重要的结构之一，具有巨大的潜力，但由于它们的随机分布，这给晶界基器件的制作和深入研究带来了挑战。然而，晶界的随机和形成的不可控性给器件的制作带来了挑战。因此，实现具有特定位置晶界的TMDs材料对于阐示晶界与器件性能之间的关系至关重要。另外，晶界在二维材料基忆阻器件中扮演的角色尚待阐明。
【成果介绍】
为此，温州大学化学与材料工程学院王佩剑副教授、张礼杰教授、香港大学李连忠教授等提出了一种新颖的方法，利用化学气相沉积（CVD）技术合成具有受控晶界位置的星形MoS2纳米片。对晶界位置的精确控制使得研究者可以直接在特定位置的晶界上制作忆阻器，以利用GBs的独特性质。值得注意的是，基于GBs的MoS2忆阻器的平均设置电压显著降低，与单晶MoS2相比，降低了16倍。这一改善可以归因于通过GBs的金属离子迁移势垒的降低，这一点通过理论计算得到了进一步验证。本工作不仅提出了一种合成具有受控晶界位置的TMDs以用于忆阻器制作的新方法，而且首次系统阐明了GBs在降低设置电压以及功耗方面的作用及机制。这些发现有助于加深晶界在忆阻器中作用的认知，推进忆阻切换器件的发展，并为它们在集成计算和存储系统中的实际应用提供了新途径。论文以“Advancing High-Performance Memristors Enabled by Position-Controlled Grain Boundaries in Controllably Grown Star-Shaped MoS2”为题发表在国际著名期刊《Nano Letters》上。
【图文速递】
图1. 星形MoS2的生长设置和表征：a. 使用n-MoO3粉末在SiO2/Si衬底上可控合成星形MoS2纳米片的CVD装置示意图。b. 典型的星形MoS2纳米片光学显微镜（OM）图像。c. 星形MoS2的典型光致发光（PL）谱，显示A-激子和B-激子的峰。插图为星形MoS2纳米片的A-激子高分辨率PL峰位置映射图像。d. 星形MoS2的典型拉曼光谱，显示E2g1和A1g振动模式。插图为星形MoS2纳米片的E2g1拉曼模式高分辨率峰面积映射图像。
e. 星形MoS2纳米片在SiO2/Si衬底上的原子力显微镜（AFM）图像及其高度轮廓。比例尺为5微米。
图2、可控生长和机理分析：a. 在不同n-MoO3:MoO3比例下，在蓝宝石衬底上生长的MoS2纳米片的典型光学显微镜（OM）图像（i-vi）。比例尺为20微米。b. 不同n-MoO3:MoO3比例下，星形MoS2纳米片的统计百分比。c. 在相同条件下，n-MoO3和MoO3粉末的热重分析。d. 在相同条件下蒸发的n-MoO3和MoO3的每10 × 10微米区域的统计核密度。 e. 相场模拟模拟了星形MoS2随生长时间的演变（i-iii）。不同颜色用于区分相邻的晶粒。t为唯象的无量纲时间。
为了探究进一步探究星形MoS2生长机制，作者使用不同比例MoO3混合源进行生长，发现纳米化的MoO3源对于生长高比例星形MoS2具有促进作用。并且作者使用热重分析测试和形核位点密度统计，发现纳米化的MoO3具有显著降低的熔点及更高的形核位点密度。作者对形核位点密度增高情况下，星形MoS2的生长过程也进行了相场模拟。
图3 、晶界表征：a. 典型星形MoS2纳米片的光学显微镜（OM）图像。比例尺为2微米。b. 对应的SHG高分辨率映射图。比例尺为2微米。c. 极坐标SHG强度随偏振器角度变化图。黑色或红色图表示平行或垂直取向偏振。d. 星形MoS2的低倍透射电子显微镜（TEM）图像。e. 从d图中红色框标记区域获取的选区电子衍射（SAED）图案。f. d图中晶界的高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）图像。g, h. 从d图中绿色和黄色框标记区域获取的HAADF-STEM图像。插图为对应的SAED图案。
图3b展示了星形MoS2的SHG扫描，发现晶界具有特定位置：从中心向六个肩位呈现对称放射状分布。球差电镜表征表明晶界两侧的晶畴呈现镜像对称分布，且晶界上的孔洞原子尺度结构为4-8以及5-7环结构。
图4、Ag/MoS2/MLG忆阻器：a. 器件制作过程示意图。ⅰ 底部多层石墨烯（MLG）电极的干法转移和金引线的准备。ⅱ 将星形MoS2转移到MLG上。ⅲ 通过激光直写光刻和沉积制备银顶电极。ⅳ 已制作的Ag/星形MoS2/MLG忆阻器示意图。b. Ag/星形MoS2/MLG忆阻器在50个周期内的I-V切换曲线。红色高亮线为典型的I-V切换曲线。c. 设置电压（红线）和复位电压（黑线）的累积概率图。d. 通过50次I−V扫描周期的HRS和LRS电阻直方图。e. 执行1 V写入操作和-3 V擦除操作后的LRS（红点）和HRS（黑点）电阻测量（脉冲宽度：0.5秒）。读电压为0.2 V。插图为电压信号波形。f. 在环境条件下，HRS和LRS的测量保持时间（读电压：0.2 V）。g. 在忆阻器切换后，星形MoS2纳米片上方顶电极的c-AFM表征，显示导电通道重叠在红箭头标记的晶界位置上。h. 晶界和单晶MoS2忆阻器的平均设置电压。i. 银离子在4-8环中的扩散势垒第一性原理计算结果。
值得强调的是，有了确定位置晶界的材料，可以方便地构筑晶界基忆阻器，而无需通过额外的晶界可视化手段。可以利用星形MoS2材料结合干法转移方便地构筑忆阻器件。器件测试结果表明（图4）器件具有较好的直流循环及脉冲读写特性、好的时间保持性。平均设置电压相较于单晶形成的忆阻器下降约16倍，从而有效降低了功耗。与文献比较，开关比和设置电压均占优。通过电流AFM（cAFM）表征验证了导电细丝形成集中于晶界处。进一步地，作者通过第一性原理计算，发现无论是4-8环或5-7环结构，Ag、Cu等活性金属离子的迁移势垒相较于单晶结构均有显著下降。直观上理解，晶界处具有更大的孔洞，有利于活性金属离子的迁移，从而能够降低设置开启所需要的功和设置电压。图5. 连续脉冲刺激突触可塑性，以及利用晶界基忆阻器模拟多电脉冲刺激下数字识别。
进一步地，作者利用晶界基忆阻器测试了电脉冲突触可塑性，并以其模拟了组网后多电脉冲刺激下数字识别的功能。
【结果和展望】
在本文中，研究者通过化学气相沉积技术成功较高产率合成了具有特定晶界位置的MoS2纳米片，简化了晶界基忆阻器的制备对准工艺，利用这些纳米片直接制作了忆阻器。通过对照实验和相场模拟手段，其生长机理得到揭示。器件测试实验结果表明，基于晶界的MoS2忆阻器的设置电压显著降低（16倍），显著降低了功耗。通过第一性原理计算，低开启电压机理可归因于晶界处的低扩散势垒。这些发现不仅为理解晶界在降低设置电压和功耗方面的作用提供了有价值的见解，而且为开发高性能的忆阻器设备和推动其在集成计算和存储系统中的实际应用奠定了基础。
【文献信息】
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c04642
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