钙钛矿，Nature Nanotechnology！

纳米人 · 公众号 · 科技创业科技自媒体 · 2024-10-21 09:21

正文

研究背景

随着人工智能（AI）技术的迅速发展，人工神经网络（ANNs）在深度学习等领域得到了广泛应用。与传统的计算架构相比，ANNs 的发展依赖于数字处理技术，尤其是基于先进互补金属氧化物半导体（CMOS）处理器的实现。然而，传统冯·诺依曼计算架构导致的高能耗和计算瓶颈促使研究者探索新的计算方案。神经形态计算硬件作为一种新兴技术，通过借鉴大脑和生物神经网络的结构，试图在能耗和计算效率之间找到平衡。基于新兴存储器的神经形态计算硬件，能够实现高性能AI计算，且具有低功耗和高吞吐量等优势。

近年来，三维卤化物钙钛矿因其混合离子-电子导电性和可行的离子迁移而受到关注，成为研究者们探索神经形态硬件的材料之一。然而，它们的潮湿稳定性差和多晶特性导致离子输运控制困难，这限制了其在神经形态硬件中的应用。为此，二维（2D）卤化物钙钛矿由于其相的多样性、电气和光电特性的微观结构各向异性，以及优良的湿气抗性，成为潜在的人工突触材料。然而，这些材料在电导变化上仍表现出不对称和非线性特性，影响了训练效率和推理精度。

近日，韩国首尔大学（Seoul National University）Seung Ju Kim，Ho Won Jang等携手在“Nature Nanotechnology”期刊上发表了题为“Linearly programmable two-dimensional halide perovskite memristor arrays for neuromorphic computing”的最新论文。该团队设计和制备了Dion–Jacobson相的二维卤化物钙钛矿，成功实现了高度线性和对称的电导变化。他们构建了一个基于模拟钙钛矿突触的7×7交叉阵列，达到了高设备产率和低变化性，并具备突触权重存储能力，同时实现了长时间的多级模拟状态保持和超过7个月的潮湿稳定性。

通过对这些设备的性能进行评估，研究者利用仿真方法探讨了其在大规模图像推理中的潜力，结果显示其准确度在理论极限内的误差仅为0.08%。这一优秀的设备性能归因于消除无机层之间的间隙，使卤化物空位能够均匀迁移，不受晶界的影响。该研究为神经形态计算领域提供了新的技术路径，并为未来开发高性能的人工突触材料奠定。

研究亮点

1. 实验首次实现了Dion–Jacobson 2D钙钛矿的高度线性和对称的电导变化，得到了稳定且均匀的模拟突触特性。这一进展克服了传统二维钙钛矿突触中不对称和非线性电导变化的问题。

2. 实验通过构建7×7交叉阵列，采用模拟钙钛矿突触进行编程，取得了以下结果：

高设备产率和低变化性，突触权重存储能力表现出色；
多级模拟状态具有长时间保持能力，且在潮湿环境下稳定超过7个月；
通过仿真验证，这些钙钛矿突触在大规模图像推理中显示出极高的准确性，精度达到理论极限的0.08%。

3. 设备的优异性能归因于消除无机层之间的范德华间隙，这一结构优化促进了卤化物空位的均匀迁移，不受晶界影响。此点通过第一性原理计算和实验分析得到验证。

图文解读

图1:Dion–Jacobson，DJ-卤化物钙钛矿halide perovskite，HP神经形态硬件的原理和演示。

图2:DJ相2D 卤化物钙钛矿HPs的材料表征。

图3:DJ-V-HP人工突触的突触可塑性。

图4: DJ相和Ruddlesden–Popper，RP相卤化物钙钛矿HPS中的电阻转换机制。

图5:用于AI加速的神经形态交叉阵列。

总结展望

本文成功演示了通过优化化学计量比（BDAMA2Pb3I10）和伪卤素阴离子添加剂（2SCN），实现了垂直对齐的Dion–Jacobson（DJ）钙钛矿人工突触，保证了其在环境空气条件下稳定性长达7个月。通过极线性（αp=0.002，αd =−0.0015）和对称（||αp| − |αd|| = 0.0005）忆阻编程，作者实现了多种生物启发的突触可塑性。这是由于通过消除钙钛矿层之间的间隙，使离子能够均匀迁移于整个垂直对齐的DJ钙钛矿晶体区域，经过第一性原理计算和与RP钙钛矿的电学表征对比后得到了确认。通过作者的DJ钙钛矿突触，演示了一个100%产率的7 × 7交叉阵列，并实现了模拟编程。作者获得了多级模拟状态，具有长期数据存储能力（~104秒）和低变化性（~1.85%，σ/μ）。

此外，作者在实际交叉阵列架构中演示了基于长时程增强（LTP）和短时程增强（STP）的手写数字图像编程。作者还在仿真中通过2D钙钛矿突触的标定设备模型进行了基于卷积神经网络（CNN）的大规模图像推理。作者的DJ钙钛矿网络在从小尺寸图像（MNIST：98.75%，接近理论极限）到大规模图像数据（CIFAR-10：92.29%，CIFAR-100：73.83%，ImageNet：77.24%，在理论极限范围内0.08%）均展现出了卓越的识别精度。这些已展示的忆阻器设计原则同样适用于其他材料系统，能够为神经形态应用提供高度线性和对称的可编程性。

原文详情：

Kim, S.J., Im, I.H., Baek, J.H. et al. Linearly programmable two-dimensional halide perovskite memristor arrays for neuromorphic computing. Nat. Nanotechnol. (2024).

https://doi.org/10.1038/s41565-024-01790-3

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