北京交通大学王熙&浙江大学姚思宇&过程工程所郭旸旸&太原理工大学李文林 Angew:反应驱动重构以实现稳定钴-沸石丙烷脱氢催化剂

第一作者： Qiang Liu

通讯作者：王熙、姚思宇、郭旸旸、李文林

通讯单位： 北京交通大学、浙江大学、中国科学院大学、太原理工大学

钴基催化剂已成为铂基和铬基丙烷脱氢（ PDH ）催化剂的良好替代品。然而，控制 Co 的分布和获得稳定的活性中心仍然是一个挑战。

在这里，作者报告了在 PDH 过程中，纯二氧化硅 MFI 沸石（ S-1 ）内的金属钴（ Co ⁰ ）在反应驱动下重建成硅醇巢内的 CoO _x 团簇，从而产生高效和持久的性能。

要点 1. 本文报道了一种采用改良浸渍法合成的耐用钴沸石（ Co- 沸石）催化剂。优化后的催化剂（ 1.5Co/S-1 ）表现出显著的稳定性，在 520 ℃的连续 PDH 和 550 ℃的连续再生 PDH 中，分别保持 23.9 和 17.2 mmmol _C3H6 g _cat ^-1 h ^-1 的高 STY 值超过 170 小时和 260 小时。

要点 2 . 综合表征表明，硅烷醇巢的动态演化过程有效地捕获和稳定了 S-1 沸石中的 Co ⁰ 物种，从而促进了 PDH 过程中 CoO _x 簇的动态形成。作者还证明了由这种独特的锚定策略形成的稳定的 Co-O 活性中心通过抑制焦炭的形成和促进丙烷的有效脱氢来提高催化剂的稳定性。

图 1 ： (a) xCo/S-1 合成示意图。 (b) S-1 分子筛的 iDPC-STEM 图像； b1 和 c1 分别是 b 和 c 中沿红色框架的强度分布图。（ c, e ） 1.5Co/S-1 催化剂沿不同晶体取向的 iDPC-STEM 图像。 (d) 1.5Co/S-1 催化剂的 HAADF-STEM 图像和能量色散 x 射线（ EDX ）元素图。

图 2 ： (a) 加氢 1h 后 1.5Co/S-1 （ Co- 沸石）催化剂和 Co NPs/S-1 催化剂的 PDH 性能。反应条件：催化剂 0.15 g, 550 ℃， C ₃ H ₈ /N ₂ = 1/4, WHSV = 1.5 h ^-1 。 (b) 1.5Co/S-1 催化剂和代表性 Co 基催化剂丙烯 STY 随制程时间的变化比较。详细的反应条件和催化结果见表 S3 。 (c) 未经氢处理的 xCo/S-1 的 PDH 性能。反应条件：催化剂 0.15 g, 550 ℃， C ₃ H ₈ : N ₂ = 1:4 ，流速 10 mL min ^-1 。 (d) 1.5Co/S-1 催化剂加氢处理不同时间后的 PDH 性能。 (e) 1.5Co/S-1 催化剂长期 PDH 稳定性试验。反应条件：催化剂 0.15 g, 520 ℃， C ₃ H ₈ /N ₂ = 60%:40%, WHSV = 4.5 h ^-1 。

参考文献： Qiang Liu, Yongbin Yao, Junmeng Li . et al. Stable Cobalt-Zeolite Propane-Dehydrogenation Catalysts Enabled by Reaction-Driven Reconstruction . Angew . (202 5 ).

文献链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202505628

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