RMIT/浙科大合作Angew：受海星启发的多功能复合聚合物电解质！

高分子科学前沿 · 公众号 · 化学 · 2024-12-15 07:50

正文

固态锂金属电池（SSLMB）的性能通常受到聚环氧乙烷（PEO）基电解质的低离子电导率、窄电化学窗口和机械强度不足的限制。

近日，皇家墨尔本理工大学马天翼教授、浙江科技大学杨震宇教授受海星柔软的外表和坚硬的内部结构的启发，采用静电纺丝技术设计了多功能“海星型”复合聚合物电解质（CPE）。这些CPE具有由聚丙烯腈/金属有机框架/离子液体（PAN/MOF/IL）组成的三维刚性骨架网络，可形成连续高效的Li⁺传输通道：MOF增加了刚性，PEO起到了缓冲外层的作用，增强了界面相容性，而IL则降低了界面阻力。所得CPE表现出优异的离子电导率（4.37×10^-4 S cm^-1）、宽的电化学窗口（5.34 V）、均匀的锂离子通量和高迁移数（0.69）。利用这些协同优势，Li/CPE/Li对称电池在1300多小时内表现出出色的枝晶抑制能力，LiFePO₄/CPE/Li电池在1.0C下经过2100次循环后保持了90.1%的容量，这是报道的基于MOF/PEO的SSLMB的最佳性能。通过理论模拟和光谱分析，研究者系统阐明了多组分固态电解质界面的形成及其在稳定锂金属循环中的作用。这种受自然启发的设计为开发具有延长寿命的稳定固态电解质提供了一种有前景的策略。

文章要点：

1. 这项工作受海星结构的启发，首次采用静电纺丝和铸造辅助协同技术制备了由Fe-BDC/PAN/PEO/Li-IL（FAEI）组成的3D固态电解质薄膜。

2. 多组分/结构协同作用—结合MOF的刚性、PEO的柔性和IL的界面相容性——使该系统能够实现均匀的Li⁺流动、较高Li⁺迁移数（~0.69）和优异的室温离子电导率（~4.37×10^-4 S cm^-1）。

3. 值得注意的是，采用CPE的Li/Li对称电池在长达1300小时的时间内表现出卓越的稳定性，与锂金属表现出优异的界面相容性，并有效抵抗枝晶生长。在实际应用中，LiFePO₄/CPE/Li电池在1.0C下经过2100次循环后保持了约90.1%的容量，并在1.0C和60℃下实现了146.1 mAh g^-1的高比容量，显示出在已报道的PEO/MOF基固态电解质中具有很强的竞争力。该研究推进了多功能CPE的发展，并为SSLMB的设计提供了新的见解和策略。