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吉大崔小强课题组JACS：氢原子嵌入二维金属烯提升碱性析氢

研之成理 · 公众号 · 科研 · 2020-02-15 07:00

正文

▲ 共同第一作者：范锦昌，武建栋；通讯作者：崔小强

通讯单位：吉林大学

论文DOI：10.1021/jacs.0c00218

全文速览

我们报道了一种二维双金属烯氢化物催化剂，氢原子由于RhPd合金的电子相互作用和逆稳定性Miedema规律而被限域在晶格中，这些嵌入的氢原子不仅大幅提升催化活性，还对原本高度不混相的RhPd双金属烯起到稳定作用。这一工作为双金属烯的生长提供了一种非常新颖的机制，同时也为限域杂原子提升催化剂活性提供了指导。

背景介绍

分解水析氢反应是电催化的一个基本过程，对氢基能源起着至关重要的作用。然而，由于水裂解步骤动力学缓慢，碱性条件下的反应速率比酸性条件下低几个数量级。因此，开发一种活性高、稳定性强的碱性HER催化剂是十分必要的。RhPd合金是一种潜在的高效电催化剂，但是其制备存在困难，Rh-Pd相图显示RhPd合金只能在1100 K以上获得。

研究出发点

本工作中，我们将氢原子引入到二维RhPd双金属烯中，并阐释了其稳定机制和性能提升原理。在RhPd双金属烯制备过程中，甲醛分解原位产生H原子会嵌入RhPd合金晶格中，令其稳定存在。据我们所知，这是合成二维片状氢化物的首次报道。其困难一方面在于缺乏足够强的结合力稳定晶格中的H原子，导致H原子在室温下就会缓慢释放；另一个方面在于难以构筑良好的形貌，因为限域的H原子会减弱结构导向剂在金属氢化物表面的吸附强度和覆盖范围。

图文解析

A. 通过一步溶剂热法制备RhPd-H双金属烯氢化物纳米片，通过HADDF-STEM，AFM，EDX，EELS，XPS进行相关表征。

▲ Fig.1 Morphological and structural characterization of RhPd-H bimetallene hydride nanosheets.

B. RhPd-H随时间的形态、组成和结构演化：包括初始形成Pd金属烯，以及后续合金化与加氢过程的同步进行。

▲ Fig. 2 The time-dependent morphological, compositional and structural evolution of the RhPd-H.

C. RhPd-H双金属氢化物纳米薄片在环境条件下具有良好的H贮存稳定性。 Rh与Pd的键合以及逆稳定Miedema规律将氢原子限域到晶格中。 H的稳定，也证明了为什么能够形成一个Rh和Pd大约等量的合金结构。

▲ Fig. 3. The storage stability of RhPdH.

D. 电催化碱性HER 活性及稳定性研究。

▲ Fig. 4. The alkaline HER performances of RhPdH.

总结与展望

我们报道了一种通过限域氢原子形成RhPdH双金属烯氢化物的高效稳定电催化剂的研究进展。在双金属烯生长过程中，甲醛分解原位释放产生氢原子，使RhPd合金稳定。理论计算表明，氢原子显著降低了RhPd合金的形成焓，同时氢原子受RhPd合金的电子相互作用和逆稳定性Miedema规律而被限域在晶格中。所制得的RhPd-H具有优异的碱性HER性能，远高于商业Pt/C和大部分已报道的贵金属基催化剂。我们相信氢原子和金属烯的强力结合为开发高效催化剂打开了一扇新的大门。

课题组介绍

崔小强

(本文通讯作者)

吉林大学材料科学与工程学院副院长

教授、博士生导师

主要研究领域

研究团队开展面向能源和生物传感的新型纳米材料研究，探索低维纳米材料表界面性质调控对催化性能的影响规律，从事纳米材料理论设计、合成表征及性能测试，解决新能源领域水制氢、氮气还原、二氧化碳固定和生物检测等国际前沿领域中的低维材料基础和应用问题。

主要研究成果

吉林省长白山学者特聘教授，教育部新世纪优秀人才，长春市第六批、第七批突出贡献专家。目前已发表 SCI 论文120余篇，其中包括Nat. Commun. 、JACS、Nano Lett. 、ACS nano、ACS Energy Lett. 、ACS Catal. 、 Appl. Catal. B Environ. 、 Adv. Funct. Mater.、J. Mater. Chem. A 。他引3500 余次，H因子34；申请发明专利17项，已授权11项。担任国家重点研发计划课题负责人，承担科技部、教育部、国家自然科学基金委、吉林大学、吉林省、企业横向课题等项目

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https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.0c00218

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