王峰/罗能超等JACS：Pd单原子和团簇协同促进甲醇光催化脱氢

催化计 · 公众号 · · 2024-08-22 08:30

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光催化群-2： 927909706

以单原子、团簇、纳米粒形式存在的担载金属催化剂能够分别或者协同的方式对异相催化反应产生影响。虽然人们对于这些不同催化剂物种单独起到的催化功能研究比较深入，但是由于这些催化活性物种的光电性质不同，因此通常忽略了这些不同催化物种在催化反应中的协同作用。

有鉴于此， 中国科学院大连化物所王峰研究员、罗能超、里雅斯特大学 Paolo Fornasiero 教授等 将分散的 Pd ₁ 和 Pd 团簇修饰到 CdS 上，并且发现催化剂的位点在甲醇的脱氢反应中分别作为氧化位点和还原位点。

本文要点

要点1. Pd ₁ 位点能够取代 CdS 的 Cd ²⁺ 位点，从而形成能够捕获空穴的位点，并且进行甲醇氧化。

要点2. 修饰 Pd ₁ 和 Pd 团簇的 CdS 在甲醇脱氢催化反应中得到 1.14 s ^-1 的 TOF ，生成 H ₂ 和 HCHO 的表观量子效率达到 87±1 % （ 452 nm ）。这项工作说明构筑协同催化剂能够显著改善光催化性能。

Zhuyan Gao, Tiziano Montini, Junju Mu, Nengchao Luo*, Emiliano Fonda, Paolo Fornasiero*, and Feng Wang*, Photocatalytic Methanol Dehydrogenation Promoted Synergistically by Atomically Dispersed Pd and Clustered Pd, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c06573

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c06573

电催化讨论群-1： 529627044

光催化群-2： 927909706

均相催化与酶催化群-2： 929342001

纳米催化群-1： 256363607

多孔材料群-2： 813094255

理论计算群-2： 863569400

同步辐射丨球差电镜丨FIB-TEM

原位XPS、原位XRD、原位Raman、原位FTIR

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