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北大杨武霖研究员NC:无膜电解器中高效生成H2O2

科学前沿阵地  · 公众号  ·  · 2025-02-24 08:00

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01 科学背景


为了提高电化学 H 2 O 2 的生成效果,目前的方法主要集中于提高阴极的 ORR 催化活性和优化阴极结构。已开发出一系列具有合适 *OOH 中间体结合能的电催化剂,如贵金属基催化剂( Pt-Hg Au-Pd Pt/TiC 等),非金属碳基催化剂(氮掺杂碳、氧化 CNT 等)和 M-N-C 单原子催化剂( Co-N-C Ni 3 (HITP) 2 Fe-CNT 等),以提高 2e - ORR 活性和选择性。

尽管在提高催化剂活性和优化阴极传质方面做出了这些重要努力,但昂贵的离子交换 (IX) 膜的使用仍然限制了 H 2 O 2 的经济和可持续生产,进一步限制了其在资源匮乏或偏远地区的应用。由于 H 2 O 2 很容易在阳极上氧化为 O 2 因此必须使用 IX 膜将离子传输与 H 2 O 2 分开。然而,阳离子离子交换膜( CEM )相对昂贵。此外,这些膜易受复杂水质条件的影响,其离子传导性能会随时间推移而下降,实际应用中定期更换膜的成本相当高。先前避免使用离子交换膜的一种方法是基于电芬顿技术,其中阳极和阴极位于同一室内。是由于阳极处的 H 2 O 2 氧化、阴极处的 H 2 O 2 还原和 H 2 O 2 分解 , 得到的 H 2 O 2 低浓度低 , 。因此,需要采取替代策略来避免这些消耗反应,以便在电解质中实现高浓度的 H 2 O 2



02 创新成果


北京大学杨武霖研究员团队 开发了一种气泡屏蔽策略,该策略基于在电极上使用低成本聚四氟乙烯 (PTFE) 疏水多孔层 (HPL) 涂层。除了 HPL 的疏水性之外,事实证明它还能为气泡的产生提供充足的位置,同时保护电极免受 H 2 O 2 的影响,从而最大限度地减少其降解。使用无气泡屏蔽阳极相比, H 2 O 2 的产量增 加了约 600% 。使用 HPL 涂层阳极和阴极均可在 40 mA cm -2 下获得 10.05 ± 0.05 g L -1 的高 H 2 O 2 浓度。配备 HPL 涂层电极的太阳能驱动消毒装置可在 60 分钟内实现 99.9% 以上 的大肠杆菌灭活率,展示了 HPL 涂层电极在资源匮乏的农村地区现场地表水消毒服务中的适用性。该系统通过消除离子交换膜提供了一种简单、低成本且实用的用途,同时启发了一种用于工业应用和农村饮用水消毒的电化学 H 2 O 2 生产实用策略。

相关研究成果2025年2月22日以“ High H 2 O 2 production in membrane-free electrolyzer via anodic bubble shielding towards robust rural disinfection ”为题发表在 Nature Communications 上。



03 核心创新点


气泡屏蔽策略 :通过在阳极和阴极上涂覆低成本的聚四氟乙烯( PTFE )疏水多孔层( HPL ),形成气泡屏蔽,显著抑制了 H 2 O 2 在电解过程中的降解。这种策略使得 H 2 O 2 的产量相比未涂层电极高出了约 600%

H 2 O 2 浓度的实现 :在 40 mA cm -2 的电流密度下, HPL 涂层电极系统在 5 小时内实现了 10.05 ± 0.05 g L -1 H 2 O 2 浓度,这是迄今为止在膜自由电解器中报告的最高浓度之一。

太阳能驱动的消毒设备 :设计了一种由商业多晶硅太阳能板驱动的膜自由电解器原型,用于现场表面水消毒。该设备在 60 分钟内实现了对代表性病原菌(如大肠杆菌)的完全灭活,适用于缺乏电力供应和卫生设施的农村地区。

长期稳定性测试 HPL 涂层电极在 20 mA cm -2 的电流密度下连续运行 100 小时, H 2 O 2 的产量保持稳定,电流效率为 75 ± 4% ,显示出良好的稳定性。

经济性和实用性 :通过消除昂贵的离子交换( IX )膜的使用,降低了系统的成本和维护需求,使得该技术更加经济实用,特别适合资源有限的农村地区。



04 数据概览


1. 无涂层( w/o HPL )和 HPL 涂层( w/ HPL )阳极的示意图、表面形貌、元素组成和疏水性


2. 无膜电解槽中 HPL 涂层阳极的性能

3. 利用气泡屏蔽效应减轻阳极上的 H 2 O 2 氧化


4. 气泡屏蔽效应减轻阴极上的 H 2 O 2 还原


5. 无膜电解槽中成对 HPL 电极的性能



05 成果启示


这项研究展示了一种创新的气泡屏蔽策略,通过在电极上涂覆低成本 PTFE 来抑制 H 2 O 2 的降解。该涂层在电极上形成一层疏水多孔层,可缓慢将气体释放到溶液中,并减轻 H 2 O 2 与电极表面的接触。气泡在 PTFE 表面形成,通过阻碍 H 2 O 2 转移到阳极反应位点,抑制了阳极 H 2 O 2 的降解。由于采用了这种涂层,与未改性阳极相比,总 H 2 O 2 产量增加了约六倍。阴极上的相同涂层也减少了 H 2 O 2 的损失,尽管程度低于阳极的损失。总体而言,这种使用 HPL 电极的方法为在无膜电解器中实现高速率和高浓度的 H 2 O 2 提供了一种实用途径。这里使用的方法可能会启发未来利用气泡微调活性物质输送的研究,并提供改进其他气体 - - 电极系统的方法。


原文链接:

doi.or g / 10.1038/ s41467-025-57116-x 点击文末阅读原文可下载原文献

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