第一作者： 王庆节
通讯作者： 罗景山，James
Robert Durrant，Néstor Guijarro
通讯单位： 南开大学/英国帝国理工学院/西班牙阿利坎特大学
论文DOI：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c13017
光电催化水分解被视为将太阳能转化为氢气的前景广阔的策略。然而，其性能常受到载流子复合及水氧化动力学缓慢的限制。尽管已经有多种方法（如元素掺杂、形貌工程、异质结形成和催化剂改性）被广泛研究以提升光电催化性能，但将外部磁场应用于催化或电荷载流子动力学的研究还未得到报道。基于此，
南开大学罗景山教授
团队、
英国帝国理工学院James Robert Durrant教授
团队以及
西班牙阿利坎特大学Néstor Guijarro教授
团队报道了针对这一空白，探索了采用铁磁材料敏化非磁光电极及外部磁场来提升光电催化水氧化的性能。
1. 本研究选用BiVO
4
作为代表性光阳极，通过在其表面涂覆基于Fe
2
TiO
5
的超薄铁磁涂层，构建了BiVO
4
/Fe
2
TiO
5
光阳极复合材料，通过SEM以及TEM表征Fe
2
TiO
5
的厚度大约为4 nm，并且发现Fe
2
TiO
5
均匀地分布在BiVO
4
光阳极的表面，这增强了界面接触，有助于光生电荷的快速分离与转移。
2. 研究人员通过对电荷转移与分离效率的分析，结合紫外光电子能谱（UPS）和瞬态吸收光谱数据，发现光电流密度的测量结果显示在1.23 V vs RHE时，BiVO
4
的光电流密度从1.64 mA/cm
2
增加至3.03 mA/cm
2
，表明Fe
2
TiO
5
的涂覆显著提升了光电催化性能。同时，光电流的起始电位从0.5 V
RHE
向0.35 V
RHE
负移，进一步增强了光电化学反应效率。通过瞬态吸收光谱（TAS）研究，发现Fe
2
TiO
5
涂层提高了光生载流子的密度，尤其是在与水氧化相关的时间尺度上。
3. 研究人员通过使用VSM以及MFM等手段发现，Fe
2
TiO
5
具有明显的铁磁结构，除此之外，在应用外加磁场前后，Fe
2
TiO
5
的磁畴结构发生了明显的变化，这有利于氧析出反应的发生。
4. 研究表明，应用外部磁场后，BiVO
4
/Fe
2
TiO
5
复合光电极在1.23 V vs RHE下的电流密度从3.06 mA/cm
2
提升至3.33 mA/cm
2
。这一增益主要归因于磁场促进了自旋极化及异质结能带的调整。通过对其电荷分离效率以及电荷转移效率进行分析，发现磁场对光电化学性能的影响发生在两个方面，分别是低电位下促进了光生空穴的转移以及高电位下促进了光生载流子的分离。此外，Fe
2
TiO
5
与电解质界面的氧析出反应也得到了显著提升。为了验证该策略的普适性，研究还扩展至其他金属氧化物光阳极，如TiO
2
、WO
3
和Fe
2
O
3
，均显示出类似的性能提升效果。
5. 研究人员发现磁场主要对光电化学的贡献分为三个方面。(1) 磁场诱导了Fe
2
TiO
5
的磁畴发生了转变，这有利于光生电荷的快速传输。(2) 磁场诱导了Fe
2
TiO
5
费米能级的变化，导致了带带弯曲增强，从而提升了体相载流子的分离效率。(3) 由于Fe
2
TiO
5
的费米能级发生了改变，所以其表面的缺陷态也受到了钝化，加速了光生空穴直接转移到电解液中参与反应。
本研究开创性地提出了一种新策略，通过将传统非磁性半导体材料与铁磁材料耦合，并应用外部磁场，显著提升了光电极光电催化性能。这一发现不仅为光电催化水氧化提供了新的研究方向，也为未来开发高效的光电催化体系提供了理论基础和实践指导。整体而言，利用外部磁场“敏化”常规非磁性半导体材料，展现出其在光电催化转换中的巨大潜力。这一研究不仅为解决光电催化水分解中的关键问题提供了新的思路，也为未来在可再生能源领域的应用铺平了道路
王庆节
：南开大学罗景山教授与西班牙阿利坎特大学Néstor
Guijarro教授课题组联合培养博士生，研究方向为光电催化驱动太阳燃料以及有机合成，目前以第一作者在JACS,
ACS Energy Letters, Chemical Engineering Journal, ACS Applied Material
Interface, Powder Technology期刊发表5篇文章。
罗景山
，南开大学教授、博导，国际合作与交流处副处长，光电子薄膜器件与技术研究所副所长，国家引进海外高层次青年人才，国家优秀青年基金获得者，天津市杰出青年基金获得者。长期从事光/电催化能源材料和器件研究，取得了一系列具有国际影响的创新性研究成果，在Science,
Nature, Nature Energy, Nature Catalysis等期刊发表论文160余篇，总引用28800多次，h因子71(谷歌学术）。曾入选《麻省理工科技评论》中国区“35岁以下科技创新35人”，2018-2024连续7年入选科睿唯安“全球高被引科学家”，获天津青年五四奖章等荣誉称号。担任eScience执行副主编，Chemical Physics Reviews副主编，多个国际/国内期刊顾问编委和青年编委。
Néstor Guijarro
is a Ramon y Cajal
Research Professor at the University of Alicante (Spain), within the Institute
of Electrochemistry. Dr. Guijarro focused on the production of green Hydrogen
using photoelectrochemical devices and on the design of novel low-cost photovoltaics.
Overall, Dr. Guijarro’s expertise encompasses (i) the solution-based processing
of materials, (ii) the operando characterization of the catalytic intermediates
and reactive sites as well as of the photogenerated carrier dynamics and (iii)
the fabrication and testing of devices. His main interest is accelerating the
electrification of the chemical industry and the permeation of solar energy
into society. Prof. Guijarro has been recognized with several awards, including
the ERC Starting grant to create a hybrid technology capable of turning biomass
into drop-in chemicals.
James Durrant
is Professor of
Photochemistry in the Department of Chemistry, Imperial College London and Sêr
Cymru Solar Professor, College of Engineering, University of Swansea. His
research focuses on the use of transient laser spectroscopy and optoelectronic
technniques to investigate the function of new materials for sustainable energy
conversion, including materials for artificial photosynthesis, organic and
perovskite solar cells, organic photodetectors and electrolysis. More widely,
as part of the SPECIFIC IKC, he leads the EPSRC programme grant ATIP, and at
Imperial leads its Centre for Processable Electronics (the CPE). He has
published over 550 research papers, which have been cited over 86,000 times,
leading to an h-index of 160. He was elected a Fellow of the Royal Society in
2017 and appointed a Commander of the British Empire (CBE) for services to
photochemistry and solar energy research in 2022.
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