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清华大学陆跃翔/王哲&中山大学熊孝根 Nature子刊:微等离子体电化学策略以实现环境条件下几分钟内合成共价有机框架

催化进展  · 公众号  ·  · 2025-03-24 18:15

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第一作者: Qi Qing

通讯作者: 陆跃翔、王哲、熊孝根

通讯单位: 清华大学、中山大学

研究背景

共价有机框架( COFs )是一类新型的晶体有机多孔材料,由共价键连接的分子构建块延伸而成。 COFs 由于具有高表面积、高稳定性、结构可设计性和多功能等优点,在分离、催化、传感、生物医学、能源储存和环境修复等领域受到广泛关注。但其仍具有能量效率低,反应时间长(约 72 h ),温度高(≥ 120 ℃)等不足。封闭体系和有毒有机溶剂的加入也凸显了这一挑战,促使研究人员寻找在室温常压下快速合成 COFs 的新策略

在这里,作者报道了一种在环境条件下合成 COFs 的通用和快速的微等离子体电化学策略。

研究要点

要点 1. 本文提出了一种简单快速的室温下几分钟内组装 COFs 的方法。与溶剂热法相比,得到的 COFs 具有更高的结晶度,而 MIPEC 方法的能量消耗减少了 5 个数量级,时空产率( STY )提高了 3 个数量级。该方法在几分钟内制备了一系列高结晶度的柔性亚胺键 COFs ,其空时产率比溶剂热法提高了 1000 倍。

要点 2 . MIPEC 是一种多用途的方法,在环境条件下,在不到 10 分钟的时间内,实现了 8 种柔性亚胺键 COFs 5 种不同键类型的 COFs 的超快速制备。作者采用 MIPEC 法在醋酸水溶液中合成了四种亚胺基 COFs ,避免了使用有害的有机溶剂。所制备的 COFs 具有较好的挥发性碘吸附性能,为筛选 COFs 吸附放射性碘提供了一种快速合成方法。

2 MP-COF-1 的合成路线及表征。 a MP-COF-1 合成过程示意图。 b 模拟 AA 重叠叠加模型中 MP-COF-1 PXRD 图谱和俯视图。 c MP-COF-1 的高分辨率 XPS 光谱。 d MP-COF-1 TAPT TPT-CHO FT-IR 光谱。 e 77 K 时测定 MP-COF-1 N 2 吸附等温线。附图为 MP-COF-1 BET 图。 f 不同方法合成的 MP-COF-1 PXRD 图谱。

3 :不同条件下 MP-COF-1 的合成。 (a) 不同时间, (b) 不同放电电流, (c) 不同浓度合成的 MPCOF-1 PXRD 图谱。 (d) 不同时间、 (e) 放电电流、 (f) 不同浓度合成 MP-COF-1 的产率。( d-f )中的误差条是通过平行实验中三个独立样本的测量计算出的标准偏差。

参考文献: Qi Qing, Junhan Luo, Shuang Liu. et al. General synthesis of covalent organic frameworks under ambient condition within minutes via microplasma electrochemistry approach. Nature Communications . (202 5 ).

文献链接:

https://www.nature.com/articles/s41467-025-57892-6

以上内容,如有误读

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