自适应润滑水凝胶（ALH）在各种工业应用中展现了显著减少摩擦和能耗的潜力。然而,目前还缺乏一种有效地机制将可切换摩擦性能和环境适应性耦合到ALH中，这严重制约了其应用环境和范围。为了解决这一问题，中南林业科技大学材料科学与工程学院的吴献章副教授采用了一种溶剂诱导的动态键调控策略，成功开发出具有优异可切换摩擦性能和环境适应性的生物质基自适应润滑水凝胶（ALH）。相关研究成果论文“Solvent-induced dynamic bond regulation for constructing adaptive lubricating hydrogels with switchable tribological performance and environmental adaptability”已于2024年9月29日发表在《Advanced Function Materials》上，吴献章副教授为通讯作者，硕士生杨厚基为第一作者。
摩擦消耗了全球30%以上的能量，因此润滑减磨是至关重要的。在所有的润滑材料升级策略中，同时获得自适应润滑性能和环境耐候性是大多数润滑水凝胶的重要要求，但仍缺乏有效的机制来控制可切换的摩擦效果并同时保持耐候性。该研究通过一种溶剂诱导的动态键调节策略，制备了兼具优异自适应润滑性能和环境耐受性的海藻酸钠基水凝胶（ALH）。首先，通过在海藻酸钠（SA）的分子框架中引入动态B-O配位键，在甘油-乙醇溶剂刺激下控制B-O动态键在束缚态和游离态之间比例，实现了水凝胶机械模量的双向调控。通过这种转化过程促使水凝胶网络交联密度的可逆变化，可以实现具有可调摩擦力的润滑水凝胶（图1）。
之后，该研究进一步探讨了B-O键在甘油和乙醇刺激下的变化情况。通过红外和拉曼光谱表征，研究分析了B-O键在甘油和乙醇溶液中的变化。结果表明，乙醇刺激下，聚合物分子链的密集程度增加，导致更多的束缚态B-O键结构生成，从而使水凝胶变得更硬。而在甘油刺激条件下，B-O键易于与甘油形成游离的B-O-C结构，导致水凝胶变软（如图2所示）。此外，该研究还对比了纯SA水凝胶和ALH水凝胶在溶剂刺激下的表现。结果显示，纯SA水凝胶在甘油-乙醇的刺激下无法实现软-硬转变，而加入硼砂的ALH水凝胶则能够实现软-硬转变。这证明了水凝胶的软-硬转变是通过调控B-O键结合数量来实现的。研究还通过改变甘油和乙醇的比例，分析了水凝胶机械性能的变化。拉伸测试结果表明，甘油比例增大时，应力值降低，应变值增高，水凝胶呈现出柔软的弹性状态；而乙醇比例增大时，应力值上升，应变值降低，表明水凝胶变硬（如图3所示）。最终，自适应润滑水凝胶的力学模量实现了从0.55 MPa到6.93 MPa的大范围调节。
该研究还在SA基质中加入银耳多糖溶液作为润滑剂，以进一步提升水凝胶的润滑性能。通过调节水凝胶的模量与该润滑剂的协同作用，使水凝胶展现出宽范围可切换的摩擦系数，变化范围为0.022到0.157（如图4所示）。此外，甘油的引入使其可与水凝胶网络中的水分子形成氢键，从而使水凝胶在-40 ℃到60 ℃的宽温度范围内保持几乎稳定的润滑效果，展现出优异的环境适应性（如图5所示）。最后，该研究将润滑水凝胶作为螺旋桨与轴之间的连接件，通过调节水凝胶的润滑性能，可以控制螺旋桨的转动速度。在硬态下，润滑水凝胶能够最大限度地减少摩擦，从而以最低的能量消耗促进高速旋转；而在软态下，摩擦力增加，有助于在减速或停止螺旋桨转动时节省能量（如图6所示）。
综上所诉，该研究制备了一种可用于智能调速领域的自适应润滑水凝胶（ALH）。通过设计一种基于溶剂转化的动态键调控策略，在甘油-乙醇溶液体系的调控下，使得动态的B-O键可以在游离态和束缚态之间切换，从而调节水凝胶的摩擦状态。通过FTIR、XPS等对水凝胶进行理化性能表征，验证了ALH水凝胶的成功合成。在动态B-O键的作用下，自适应润滑水凝胶实现了从0.55 MPa到6.93 MPa的大范围力学模量调节。此外，通过天然银耳多糖润滑剂的协同作用，使水凝胶具有优异的摩擦效果，水凝胶的摩擦系数在0.022-0.157范围内动态可调。最后，甘油的加入还会与水分子形成氢键，使水凝胶具有防冻和抗热性能，使自适应润滑水凝胶在-40 ℃到60 ℃之间仍能保持稳定的润滑性能。通过将自适应润滑水凝胶应用于无人机螺旋桨与电机轴之间的连接，展示了其在智能调速领域的应用潜力。此研究工作得到国家自然科学基金、湖南省“三尖”创新人才工程项目-荷尖人才（湖湘青年英才）、长沙市杰出创新青年人才项目、中国科学院兰州化学物理研究所固体润滑国家重点实验室开放课题的资助支持。
原文链接：
https://doi.org/10.1002/adfm.202411384
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